北大马丁/武大郭宇铮,发表ACS Nano!

360影视 日韩动漫 2025-04-01 15:27 2

摘要:利用可再生能源驱动的电催化水分解是最具可扩展性的H2生产技术。对于大规模的工业H2生产,在宽pH范围内具有优异效能和稳定性的催化剂具有重要作用,因为它可以用于各种电解质,包括酸性、中性和碱性电解质。目前,铂(Pt)基材料仍然被认为是HER的最佳催化剂,因为它具

利用可再生能源驱动的电催化水分解是最具可扩展性的H2生产技术。对于大规模的工业H2生产,在宽pH范围内具有优异效能和稳定性的催化剂具有重要作用,因为它可以用于各种电解质,包括酸性、中性和碱性电解质。目前,铂(Pt)基材料仍然被认为是HER的最佳催化剂,因为它具有最佳的H结合能。然而,Pt的高成本和低储量限制了其在H2生产中的大规模应用。

最近,许多研究人员一直试图制备包括单原子、簇和纳米颗粒在内的超细Pt基纳米材料,以显著提高其HER催化性能并最大限度地提高Pt的利用效率。然而,Pt基催化剂在酸性条件下过多的气泡阻碍了活性底物向活性位点的有效输送。此外,在碱性介质中,额外的H2O吸附/解离步骤导致HER动力学缓慢,进一步限制了其工业应用。因此,设计在广泛pH电解质中具有高性能和稳定性的HER电催化剂是十分必要的。

近日,北京大学马丁、任肖和武汉大学郭宇铮等通过湿浸法构建了一种亚纳米级Pt/α-MoC催化剂(1 wt % Pt),其中α-MoC组分可以有效地解离水,从而在全pH电解质中获得良好的HER性能。

接触角测试结果显示,与Pt/C和α-MoC相比,Pt/α-MoC具有最佳的亲水性,这有利于电解质和气体的转移,进而提高HER活性。

准原位XPS分析和密度泛函理论(DFT)计算证实,在碱性和中性条件下,Pt/α-MoC充分利用α-MoC优越的水解离性能来产生H*,并利用原子分散的Pt的快速H*释放动力学来加速HER过程,从而获得优异的HER活性。

性能测试结果显示,Pt/α-MoC在酸性(η10=22 mV,η1000=125 mV,η2000=205 mV)和碱性(η10=26 mV,η1000=144 mV,η2000=235 mV)溶液以及中性电解质(η10=181 mV,η1000=485 mV,η2000=745 mV)中均表现出良好的HER性能,且在连续运行1000小时内具有良好的稳定性。在酸性溶液中,Pt/α-MoC在过电位为100 mV时的质量活性和周转频率(TOF)分别为45.6 A mg-1Pt和30.6 s-1,优于商业Pt/C催化剂以及报道的大多数催化剂。

此外,利用Pt/α-MoC催化剂作为阴极的质子交换膜水电解(PEMWE)装置在1.65 V时达到1 A cm-2的电流密度,并在此电流密度下稳定运行300小时。综上,α-MoC是一种适合用来容纳原子分散的Pt的载体,其不仅能够减少Pt的使用,并有效提高了Pt的pH通用HER性能。

Pt/α-MoC catalyst boosting pH-universal hydrogen evolution reaction at high current densities. ACS Nano, 2025. DOI: 10.1021/acsnano.4c16678

来源:MS杨站长

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