摘要：随着全球石油勘探、开采、运输及石化工业的迅速发展，含油海水的污染问题日益严峻。这类废水不仅含有微米级油滴，更富含大量稳定存在的纳米/亚微米级乳状液（如乳化原油、柴油等），其小的油滴粒径（

随着全球石油勘探、开采、运输及石化工业的迅速发展，含油海水的污染问题日益严峻。这类废水不仅含有微米级油滴，更富含大量稳定存在的纳米/亚微米级乳状液（如乳化原油、柴油等），其小的油滴粒径（

为解决上述问题，中国海洋大学李一鸣教授团队，开发了一种双层多尺度Janus结构的纳米纤丝纤维素（JNC）气凝胶光热蒸发器。该光热蒸发器受维管植物“根系吸水—茎叶蒸发”的高效水分传输机制启发，通过“顺序凝胶成型—定向冻干”技术构建垂直有序的多级交联多孔网络，并精准调控亲水/疏水层厚度，从而实现了JNC气凝胶的快速水蒸发。

相关工作以题为“Advanced Janus Aerogels Evaporator Featuring with Multiscale Architectures and Dual-Layer Design for Efficient Oily Seawater Purification”发表在《

【顺序凝胶策略制备JNC气凝胶】

这项研究工作通过顺序凝胶成型策略构建了双层多尺度Janus气凝胶蒸发器（图1）。首先，以纳米纤丝纤维素（NFC）为基材，分别制备亲水层（HWDL）和疏水光热层（HPL）前驱体溶液：HWDL以聚乙烯亚胺（PEI）和环氧氯丙烷（ECH）为交联剂，将化学交联与物理交联巧妙结合，实现了多级交联。HPL中引入羧基化多壁碳纳米管（MWCNTs-COOH）和甲基三甲氧基硅烷（MTMS），构建纤维素-硅氧烷双网络结构，赋予材料疏水特性与高效光热转换能力。

图1. JNC气凝胶蒸发器的制备及应用。（a）JNC气凝胶的制备流程；（b-c）JNC气凝胶的交联机制；（d）JNC气凝胶在海水淡化和含油废水处理中的应用。

【JNC气凝胶的表征】

JNC气凝胶光热蒸发器呈明显的宏观双层结构。SEM显示HWDL为大孔径蜂窝状网络，利于水传输扩散，HPL则具有大的不规则孔隙，其纤维骨架表面被MTMS水解产生的聚硅氧烷纳米颗粒所覆盖，使得水接触角高达140 ± 2°，展现出良好的疏水性。利用FTIR、XRD、XPS和DFT等技术证实了PEI、ECH和MTMS等成功交联。万能试验机测试显示JNC气凝胶在水平和垂直方向都具有出色的可压缩性能。

图2. JNC气凝胶蒸发器的结构分析与性能研究。（a）JNC气凝胶光学照片；（b）HWDL和（c）HPL的SEM图像；（d）JNC气凝胶截面的SEM图像；（e）NFC、HWDL和HPL的FTIR光谱及（f）XRD光谱；（g）HWDL和HPL的XPS全扫描谱。（h）带HWDL和HPL拟合曲线的高分辨率C1s；（i）汞侵入/挤压曲线和（j）JNC气凝胶孔径分布；（k）JNC气凝胶在20 ~ 80%应变下的压应力-应变曲线（X-Y轴）；（l）JNC气凝胶在20~80%应变下的压应力-应变曲线（Y-Z轴）；（m）NFC、PEI、ECH及MTMS之间结合能的DFT计算。

【JNC气凝胶的乳液净化性能与机制】

研究者选取大豆油、柴油、十六烷、正己烷和原油五种典型水包油乳液，制备稳定分散的纳米/亚微米级乳液，模拟实际含油海水。通过水下油接触角（UOCA）测试，发现JNC气凝胶的HWDL对不同油类均表现出优异的水下超疏油性，UOCA超过155°±2°，表明其表面能有效排斥油滴，阻止其黏附与渗透。在1个太阳光照下，对不同乳液蒸发速率为2.45~2.63 kg m-2 h-1。净化后的乳液清澈透明，与净化前形成鲜明对比。显微镜照片显示，净化后的水中几乎不含油滴，通过测量总有机碳（TOC）含量对净化性能进行定量评估，结果表明，JNC气凝胶对不同乳液的分离效率均超过99.7%，远超先前报道的超浸润分离膜。此外，JNC气凝胶对酸性和碱性乳液同样具有高效的净化能力。在户外实验中，该蒸发器可在8小时内从1 wt%的大豆油乳液中产生约15.1 kg m-2水。为了分析水蒸发焓降低和乳液分离机理，作者采用经典分子动力学（CMD）模拟方法进一步探讨了JNC蒸发器在乳液分离体系中的作用。

图3. JNC气凝胶蒸发器对乳液的净化性能。（a）大豆油乳液中油滴大小分布；（b）JNC气凝胶表面的水下油接触角；（c）抗油机理示意图。（d）JNC气凝胶在不同海水包油乳剂中的蒸发速率；（e）各种乳液净化前后的照片；（f）不同乳液在1个太阳光光照下的TOC和净化效率；（g）JNC气凝胶蒸发器净化大豆油乳液的循环试验；（h）不同pH下大豆油乳液的TOC和净化效率。（i）甲基橙和亚甲基蓝处理前后的UV-Vis吸收光谱；（j-l）户外实验和光强度随时间的变化。

图4. CMD模拟JNC气凝胶蒸发器净化水包油乳液的机制。（a）不含JNC的大豆油乳液和（b）含JNC的大豆油乳液的蒸发过程快照；10 ns内大豆油乳液（c）水分子的蒸发数目和（d）水分子间氢键的数目；（e）大豆油与PEI、H₂O、NFC的之间的VDW随时间的变化；（f）大豆油分子蒸发过程的MSD曲线；（g）不含JNC的正己烷乳液和（h）含JNC的正己烷乳液的蒸发过程快照；10 ns内正己烷乳液（i）水分子间的蒸发数目（k）水分子间氢键的数目；（k）正己烷与PEI、H₂O、NFC之间的VDW随时间的变化；（l）正己烷分子蒸发过程的MSD曲线。

【总结】

研究者采用顺序凝胶成型策略，并结合定向冷冻干燥技术，成功制备出Janus型JNC气凝胶太阳能蒸发器，该蒸发器可高效处理含油海水。JNC气凝胶展现出卓越的水下超疏油性，能够高效拦截并分离纳米级与亚微米级油滴。在净化过程中，其蒸发速率保持稳定，对于不同类型乳液的去除率均超过99.7%。通过经典分子动力学模拟，揭示了水蒸发焓降低以及水包油乳液净化的机理。此研究为含油废水的持续高效净化开辟了一条极具前景的路径。

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来源：科学课代表