中科院近代物理所陈良文NIM-A:新型聚合物光子晶体剂量计用于质子二维剂量分布测量

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摘要:近期,中国科学院近代物理研究所与南京航空航天大学合作在核科学知名期刊NuclearInstruments andMethods inPhysicsResearch A期刊发表了一篇题为“Determination of topographical radiat

近期,中国科学院近代物理研究所与南京航空航天大学合作在核科学知名期刊Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A期刊发表了一篇题为“Determination of topographical radiation dose distribution of high-dose low-energy proton beam via processing digital image of photonic crystal films”的研究论文。该论文将研究团队前期研发的光子晶体剂量计(Matter, 2022, 5, 4060; Materials Horizons, 2025,12, 1234; Chemical Engineering Journal, 2025, 511, 161882)进一步拓展,成功将其应用于高通量低能质子(182.5 keV)辐照环境检测,实现了高剂量范围(~数十兆Gy)的简易有效读取。同时,提供了一种直接分析样品的数码相片对剂量分步进行测量的方法,通过将照片的Hue值与吸收剂量对应,从而实现质子加速器终端束流的剂量二维分布的准确读取。这种新型剂量计可以促进精确的剂量测量和确定宽范围内的 2D 分布,有望为大型科学设施的质子束测量等应用提供了一种即时有效的确定 2D 剂量分布的方法。中国科学院近代物理研究所博士生安龙飞为第一作者,中国科学院近代物理研究所陈良文副研究员和南京航空航天大学/南京理工大学王运龙博士为通讯作者。

自从卢瑟福于 1918 年利用 α 粒子轰击氮气发现质子以来,质子加速器的开发和利用促进了核技术的发展。例如,作为最有前途的安全处置长寿命核废料的设备,近物所在建的加速器驱动的乏燃料嬗变系统(CiADS)中即用质子加速器产生中子轰击放射核素使其转化为短寿命核素或稳定核素。此外,在空间辐射效应研究、大科学装置及医用的质子加速器应用中,束流准直和空间分布对设施的成功至关重要。因而,目前研究开展都迫切需要测定质子加速器的光束位置和剂量的2D 分布。

目前能够测定质子加速器的剂量计主要有法拉第筒、电离室、热释光探测器、半导体探测器和辐照变色薄膜等。根据应用实践,上述剂量计存在或电路复杂、或读取困难、或测量点位单一等等缺点,故而质子加速器终端需要一种剂量响应准确且能够简易快速读取的剂量计。而光子晶体薄膜(PEGDA crystal film)作为依靠周期性微结构的布拉格衍射来显色的新兴材料,利用辐照对微观结构的改变导致的反射峰蓝移,可制备为有效的高剂量范围质子剂量计。同时将其在中国科学院近代物理研究所的质子加速器终端进行测试,验证了该材料(PEGDA)在超高剂量(~20 MGy)保持稳定性。

1、光子晶体薄膜的制备与剂量响应

利用高度有序的二氧化硅胶粒晶体为模板,通过聚合物添加、紫外固化及刻蚀等过程完成了制备出了反蛋白石光子晶体PEGDA的制备,成品呈现亮红色的结构颜色,如图1 所示。典型的制造程序如下,胶粒晶体阵列模板通过将二氧化硅颗粒(~326 nm)滴注在倾斜的平板玻璃载玻片(5 cm×7cm)上,经胶粒自组装及乙醇挥发制得。然后,将含有紫外光引发剂(2,2-二乙氧基苯乙酮)的PEGDA聚合物前体溶液均匀覆盖到二氧化硅阵列上。待溶液渗入孔隙并填充空隙后,置于紫外灯下进行UV固化以形成嵌入聚合物的胶粒晶体。最后,用氢氟酸(HF)刻蚀二氧化硅基底,得到厚度为200微米(具有~5微米多孔结构)的反蛋白石薄膜。超纯水冲洗3 次洗去残留酸液后晾干,即可得到成品PEGDA 膜。得益于二氧化硅胶体晶体模板的有序堆积,在反蛋白石薄膜中仅有某些特定波长的光传播,肉眼和显微镜观测呈现绚丽的结构红色。

质子辐照将会改变光子晶体薄膜的周期性微观结构,主要呈现为反射谱特征峰位置的蓝移。如图所示,可以通过肉眼和显微镜直观地观察到辐照区域从红色变为黄色再转变为蓝色的现象。与光子辐照环境不同,低能质子束辐照时未有微观结构的坍缩和破坏,而是微观孔隙的特征长度发生了改变,可以在下图2 的电子扫描透镜成像中直观展现。研究团队通过对辐照后的光子晶体薄膜(PEGDA crystal film)进行简易处理,分析在同一光学环境成像的图片。通过读取不同辐照剂量下的中心波长移动,提供了该剂量计在质子辐照下的线性蓝移响应,证明能够将其作为质子剂量计。同时提取照片的Hue值,将其与辐照剂量一一对应起来得到Hue值的剂量响应曲线,再通过网格积分的方式将辐照区域的剂量计算出来,考虑到误差情况,与辐照条件对应的剂量能够有效地对应起来。

2、剂量计的简易读取方法

由于采用剂量计的色相/波长而不是吸光度/光密度来测量吸收剂量,使得辐射剂量的测量更加直观简便。在精度要求不高时可以通过肉眼直接读取校准后的色卡对应的剂量,而要求精度更高时则可以采用数码相机拍照进行分析。由此本文提供了一种简单有效且成本低、读取快的剂量读取办法。

首先,降低数码相机超高的图片分辨率以方便数据处理后,将所有图片裁取相同大小的像素区域(750 * 422 pixels)。其次,通过ImageJ软件将PEGDA样品的数码照片从RGB格式转化为HSB格式。只取Hue格式图进行分析,并按照样品图中发光区域作为辐照区域基准设置MASK蒙版。取中心辐照区(对应图中最亮的区域)约316pixels的圆形区域内的平均Hue值作为该样品的代表Hue值,与所受脉冲辐照计数对应,作出对应曲线如图3 所示,即指数关系曲线。然后,将带有蒙版的图片输出为Hue值在二维平面上的分布数据,利用Matlab处理根据对应关系转化为所受辐照计数的值。

根据SRIM模拟该能量下的质子无法穿透PEGD膜故而所有能量全部沉积,假设每个脉冲所携带的剂量相同,则积分所有辐照区的计数则对应于所有沉积的剂量。作出整个样品辐照区经过Hue值转化后积分所得计数与所受辐照脉冲计数的对应关系如图所示,在高剂量下呈现良好的线性关系。证明用读取Hue值并作网格积分的方式能够完整准确地反应样品所受辐射剂量及辐照后的剂量二维分布情况。

结语与展望

这种新型剂量计可以促进精确的剂量测量和确定宽范围内的 2D 分布,为大型科学设施的质子束测量等应用提供了一种即时有效的确定 2D 剂量分布的方法。此外,这种设计具有广阔的前景,并且很容易改变构成反蛋白石结构的材料,以实现一系列能够实现高灵敏度或高剂量响应范围的放射致变色剂量计,以满足不同的应用场景。研究团队正在通力合作,探索其在更极端辐射环境下剂量测量的可行性并进行新的剂量计材料设计。

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来源:高分子科学前沿一点号1

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