碳热冲击法制备高性能Mo2C/MoS2异质结构HER催化剂

摘要:随着化石燃料的过度消耗导致的环境污染和能源枯竭问题日益严重,清洁能源的开发利用成为全球关注的焦点。氢能作为一种清洁能源,具有高能量密度和零碳排放的优势,被认为是未来能源的重要发展方向。电化学水裂解制氢(HER)是氢能生产的重要途径,其中HER催化剂的性能直接影

随着化石燃料的过度消耗导致的环境污染和能源枯竭问题日益严重,清洁能源的开发利用成为全球关注的焦点。氢能作为一种清洁能源,具有高能量密度和零碳排放的优势,被认为是未来能源的重要发展方向。电化学水裂解制氢(HER)是氢能生产的重要途径,其中HER催化剂的性能直接影响到氢能的生产效率。然而,目前商业化的Pt基催化剂价格昂贵且资源有限,限制了氢能的广泛应用。因此,开发高性能、低成本的HER催化剂成为当前研究的热点。

论文概要

近日,西北工业大学的徐飞教授在《Chemical Communications》上发表了题为“Engineering heterostructured Mo2C/MoS2 catalyst with hydrophilicity/aerophobicity via carbothermal shock for efficient alkaline hydrogen evolution”的论文。该研究通过超快速碳热冲击法合成了Mo2C/MoS2异质结构催化剂(Mo2C/MoS2-CP),并研究了其HER性能。研究发现,Mo2C/MoS2-CP催化剂具有优异的HER活性,在1 M KOH电解液中,过电位仅为191.4 mV,Tafel斜率为64.5 mV dec-1,优于MoS2、Mo2C和Pt/C等催化剂。此外,Mo2C/MoS2-CP催化剂还具有良好的稳定性,在100 mA cm-2的电流密度下,100小时内的过电位仅略有增加。该研究结果表明,Mo2C/MoS2异质结构可以有效提高催化剂的HER活性,Mo2C/MoS2-CP催化剂有望应用于氢能生产领域。

研究亮点

1. 超快速合成方法:利用超快速碳热冲击法,在2秒内快速合成Mo2C/MoS2异质结构催化剂,实现了高效、便捷的催化剂制备。

2. Mo2C/MoS2异质结构:构建的Mo2C/MoS2异质结构有效调节了Mo位点的电子结构,促进了电荷转移,从而提高了催化剂的HER活性。

3. 优异的HER性能:Mo2C/MoS2-CP催化剂在1 M KOH电解液中表现出优异的HER活性,过电位仅为191.4 mV,Tafel斜率为64.5 mV dec-1,优于MoS2、Mo2C和Pt/C等催化剂。

4. 良好的稳定性:Mo2C/MoS2-CP催化剂具有良好的稳定性,在100 mA cm-2的电流密度下,100小时内的过电位仅略有增加。

5. 优异的表面性质:Mo2C/MoS2-CP催化剂具有优异的亲水性和疏气性,有利于电解质的快速润湿和氢气泡的及时释放,从而加速了HER动力学过程。

图文概览

图1:该图展示了Mo2C/MoS2-CP催化剂的合成过程和形貌特征。图1a是Mo2C/MoS2-CP催化剂合成过程的示意图,通过超快速碳热冲击法,在碳纸上构建了Mo2C/MoS2异质结构。图1b是Mo2C/MoS2-CP催化剂的扫描电子显微镜(SEM)图像,可以看出催化剂表面分布着层状MoS2纳米片。图1c是Mo2C/MoS2-CP催化剂的透射电子显微镜(TEM)图像,可以清晰地看到MoS2纳米片层层堆叠的结构。图1d是Mo2C/MoS2-CP催化剂的高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)图像,可以看出MoS2纳米片和Mo2C纳米粒子之间存在异质界面。图1e展示了Mo2C和MoS2的快速傅里叶变换(FFT)模式,可以确定MoS2纳米片的晶面间距为0.25 nm((102)平面)和0.235 nm((200)平面)。图1f是Mo2C/MoS2-CP催化剂的原子力显微镜(AFM)图像,可以观察到催化剂表面具有纳米级的粗糙度。

图2:该图展示了Mo2C/MoS2-CP催化剂的结构和组成信息。图2a是Mo2C-CP、MoS2-CP和Mo2C/MoS2-CP催化剂的X射线衍射(XRD)图谱,可以看出Mo2C/MoS2-CP催化剂中同时存在MoS2和Mo2C的衍射峰,证实了Mo2C/MoS2异质结构的形成。图2b是Mo2C/MoS2-CP和MoS2-CP催化剂的X射线光电子能谱(XPS)全谱图,可以看出Mo2C/MoS2-CP和MoS2-CP催化剂中均存在C、Mo和S元素。图2c是Mo2C/MoS2-CP和Mo2C-CP催化剂的C 1s XPS图谱,可以看出Mo2C/MoS2-CP催化剂中存在额外的Mo-C峰,证实了Mo2C/MoS2异质结构的形成。图2d是Mo2C/MoS2-CP催化剂的Mo 3d XPS图谱,可以看出Mo2C/MoS2-CP催化剂中存在多种Mo的价态,证实了Mo2C/MoS2异质结构对Mo的电子结构进行了调节。

图3:该图展示了Mo2C/MoS2-CP催化剂的表面性质。图3a是Mo2C/MoS2-CP和CP催化剂的接触角测试结果,可以看出Mo2C/MoS2-CP催化剂具有优异的亲水性,接触角仅为47.61°,远低于CP催化剂的138.51°。图3b是CP和Mo2C/MoS2-CP催化剂在HER过程中氢气泡的形貌变化,可以看出CP催化剂表面覆盖着大量的大气泡,而Mo2C/MoS2-CP催化剂表面只有少量的小气泡。图3c是CP和Mo2C/MoS2-CP催化剂在HER过程中氢气泡尺寸分布,可以看出CP催化剂表面存在大量的大气泡,而Mo2C/MoS2-CP催化剂表面存在大量的小气泡。

图4:该图展示了Mo2C/MoS2-CP催化剂的HER性能。图4a是CP、Mo2C-CP、MoS2-CP、Mo2C/MoS2-CP和Pt/C催化剂的LSV曲线,可以看出Mo2C/MoS2-CP催化剂在低电流密度下表现出优异的HER活性,过电位低于MoS2、Mo2C和Pt/C等催化剂。图4b是CP、Mo2C-CP、MoS2-CP、Mo2C/MoS2-CP和Pt/C催化剂的Tafel曲线,可以看出Mo2C/MoS2-CP催化剂的Tafel斜率低于MoS2、Mo2C和Pt/C等催化剂,表明其HER动力学更快。图4c是CP、Mo2C-CP、MoS2-CP、Mo2C/MoS2-CP和Pt/C催化剂的循环伏安曲线(CV),可以看出Mo2C/MoS2-CP催化剂具有良好的循环稳定性。图4d是CP、Mo2C-CP、MoS2-CP、Mo2C/MoS2-CP和Pt/C催化剂的Nyquist图,可以看出Mo2C/MoS2-CP催化剂的电荷转移电阻(Rct)最小,表明其电荷转移速率最快。图4e是Mo2C/MoS2-CP催化剂在10 mA cm-2的电流密度下进行chronoamperometry测试的结果,可以看出Mo2C/MoS2-CP催化剂具有良好的稳定性,100小时内过电位仅略有增加。

总结展望

总之,本研究通过超快速碳热冲击法合成了Mo2C/MoS2异质结构催化剂,并系统地研究了其HER性能。研究发现,Mo2C/MoS2异质结构可以有效调节Mo位点的电子结构,促进电荷转移,从而提高催化剂的HER活性。此外,Mo2C/MoS2-CP催化剂具有优异的亲水性和疏气性,有利于电解质的快速润湿和氢气泡的及时释放,从而加速了HER动力学过程。Mo2C/MoS2-CP催化剂在1 M KOH电解液中表现出优异的HER性能,过电位仅为191.4 mV,Tafel斜率为64.5 mV dec-1,优于MoS2、Mo2C和Pt/C等催化剂。此外,Mo2C/MoS2-CP催化剂还具有良好的稳定性,在100 mA cm-2的电流密度下,100小时内的过电位仅略有增加。该研究结果表明,Mo2C/MoS2异质结构可以有效提高催化剂的HER活性,Mo2C/MoS2-CP催化剂有望应用于氢能生产领域。

文献信息:Hao Xiong , Xinren Zhang , Xu Peng , Dengke Liu , Yimeng Han and Fei Xu. Engineering heterostructured Mo2C/MoS2 catalyst with hydrophilicity/aerophobicity via carbothermal shock for efficient alkaline hydrogen evolution. DOI: 10.1039/D4CC03757J (Communication) Chem. Commun., 2024, 60, 11112-11115.

来源:科学美匠

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