摘要：压水堆核电站核岛一回路主管道（以下简称主管道）是连接核反应堆压力容器、蒸汽发生器以及主循环泵的大口径承压管道，是一回路系统中的关键压力边界。主管道在高温、高压高负荷状态下运行，内壁接触一回路高温水。反应堆启动、停堆和功率变化会引起管道的热应力、压力瞬态波动以及

压水堆核电站核岛一回路主管道（以下简称主管道）是连接核反应堆压力容器、蒸汽发生器以及主循环泵的大口径承压管道，是一回路系统中的关键压力边界。主管道在高温、高压高负荷状态下运行，内壁接触一回路高温水。反应堆启动、停堆和功率变化会引起管道的热应力、压力瞬态波动以及流致振动，形成疲劳工况以及腐蚀疲劳工况，需要对主管道的相关服役性能进行测试以及安全评价[1-4]。我国压水堆核电站主管道采用不锈钢材料，三代核电站主管道采用锻造不锈钢材料，而之前多采用铸造不锈钢材料[1-2]。有关不锈钢在模拟压水堆一回路水中腐蚀疲劳性能已有一些工作[4-14]，ASME Section XI Code Case N-809（以下简称ASME N-809）[4]给出了奥氏体不锈钢在压水堆一回路水中的腐蚀疲劳裂纹扩展速率（CFCPR）参考曲线和相关公式，包括了温度、频率（f）、载荷上升时间（tR）、应力强度因子幅值（ΔK）、载荷比（R）等参数的影响。CIPOLLA等[11]分析了ASME N-809参考曲线与模型的设定背景与依据，该模型认为当CFCPR的平均活化能为16.74 kJ/mol时与数据拟合较好。TICE等[7]测试了锻造304L不锈钢在模拟PWR一回路水环境中在锯齿形加载波形下的CFCPR，结果表明：在大部分条件下，300 ℃时得到的CFCPR高于250 ℃时的，这种效应似乎在较短的上升时间（较低的频率）内最为显著；200 ℃时的CFCPR明显低于较高温度时，而150 ℃时的环境因素影响进一步降低。SEIFERT等[10]测试了304L与316L等奥氏体不锈钢在不同温度含溶解氢（DH）高纯水环境中的CFCPR，结果表明温度对CFCPR有明显的影响：在100~150 ℃，CFCPR明显增大，且温度阈值随着加载频率降低有下降的趋势。ZHANG等[14]测试了316LN不锈钢在除氧高温水（溶解氧质量浓度低于5 μg/L）环境中使用锯齿波载荷作用下的CFCPR，结果表明：在应力比（R）为0.05的条件下，当水温超过220 ℃以及载荷上升时间超过30 s时，升高温度对CFCPR的加速作用逐渐明显。温度是影响所有物理和化学过程的一般参数，可以通过影响力学、材料、环境性能及其协同作用来影响开裂扩展速率，如腐蚀疲劳裂纹扩展速率[4-13]、应力腐蚀开裂扩展速率[16-21]以及CFCPR等。笔者使用三代压水堆核电站用主管道316L不锈钢，测试了80，250，320 ℃三个温度下模拟压水堆一回路水中低频、较高R值、不同应力强度因子幅值作用下的CFCPR数据，重点研究了温度对主管道材料316LN不锈钢腐蚀疲劳扩展的影响规律，以期为相关条件下的构件可靠性评估与寿命预测提供依据。

试验材料取自国产三代压水堆核电站主管道用316LN不锈钢（以下简称316LN）。腐蚀疲劳裂纹扩展试验采用紧凑拉伸（CT）试样，参照ASTM E399以及GB/T 6398-2000《金属材料疲劳裂纹扩展速率试验方法》中推荐的试样尺寸加工。试验中采用0.5T CT及1T CT试样，取样位置如图1所示。试样先在空气中预制疲劳裂纹，并根据两侧的裂纹长度估算应力强度因子（因为试样厚度方向上裂纹长度可能有差别）。腐蚀疲劳裂纹扩展试验在配备动态水循环系统和疲劳拉伸机的高温高压釜中进行。试验前，采用SiC砂纸逐级打磨CT试样表面。在放入高压釜中之前使用丙酮和去离子水超声清洗。

图 1 主管道316LN不锈钢试件的CT试样取样示意

Figure 1. Schematic for taking the CT specimens from a 316LN stainless steel main pipe block

试验所用溶液均为含有2.2 mg/L Li+（用LiOH配制）+1 200 mg/L B3+（用H3BO3配制）的模拟PWR一回路水溶液。溶液中DH含量为30 mL STP H2/kg H2O（约相当于2.65 mg/L），溶解氧（DO）质量浓度f）为0.01 Hz，R=0.79，ΔK选多个数值。所有试样均在对应的水化学条件及温度下进行48 h的预氧化后再加载疲劳载荷，开始高温高压腐蚀疲劳扩展试验。不同温度下的疲劳周次分别为：320 ℃下11 592周次，250 ℃下9 504周次，80 ℃下9 720周次。

高温高压腐蚀疲劳扩展试验结束后降温、降压，并打开高压釜取出试样，在空气中疲劳打开试样。通过使用光学显微镜和扫描电子显微镜对疲劳打开后的断口形貌进行观察，测量并计算疲劳裂纹扩展长度平均值。有些试样的腐蚀疲劳裂纹扩展区域不规则，有些试样的腐蚀疲劳裂纹扩展区域易识别，因此在计算腐蚀疲劳裂纹扩展量时一般通过观察试样断口上若干腐蚀疲劳裂纹扩展清楚可辨的区域，测量这些区域中不同部位腐蚀疲劳裂纹扩展量并取平均值，最后取这些裂纹扩展量平均值中的最大值用于计算腐蚀疲劳裂纹扩展速率。根据预制裂纹平均长度采用ASTM E399-1997 Standard Test Method for Plane-Strain Fracture Toughness of Metallic Materials及GB/T 6398-2000中的相关计算公式得出应力强度因子K和幅值ΔK，根据腐蚀疲劳裂纹平均扩展量Δa除以疲劳周次N得出da/dN，见式（1）。

由图2可见：在320 ℃模拟压水堆一回路水中经过腐蚀疲劳试验后试样断口有一条明显的疲劳打开区域与高温水中氧化区域的界限，氧化区域呈不同的金属氧化后的颜色；腐蚀疲劳裂纹扩展区域由于氧化程度更弱，颜色相对更浅，同时腐蚀疲劳裂纹扩展区域与空气中预制裂纹区域存在一条较为明显的界限，从该界限至疲劳打开与高温水区域界限即为腐蚀疲劳裂纹扩展区域。而在250 ℃环境中腐蚀后，试样断口可见一条明显的疲劳打开区域与高温水区域的界限，这条界线以下为高温水氧化区域，且由于氧化程度更低，其断口氧化颜色更浅；腐蚀疲劳裂纹扩展区域由于氧化程度与预制裂纹区域氧化情况不同，氧化颜色有一定差异，同时腐蚀疲劳裂纹扩展区域与预制裂纹区域存在一条较为明显的形貌界限，从该界限至疲劳打开与高温水区域界限即为腐蚀疲劳裂纹扩展区域。由于试样在80 ℃环境中的氧化程度较其他两个温度下的更弱，断口疲劳打开区域与腐蚀疲劳试验区域的氧化情况差异较小，颜色区别更小，但断口中能发现两条突出于断口表面的界限，同时该区域存在沿裂纹扩展方向的撕裂棱。

图 2 不同温度模拟压水堆一回路水中，316LN经腐蚀疲劳裂纹扩展试验后断口的典型形貌

Figure 2. Optical morphology of the typical fracture surfaces of 316LN specimens after corrosion fatigue crack growth tests in simulated PWR primary water at different temperatures

由图3可见：在320 ℃模拟压水堆一回路水中经过腐蚀疲劳试验后试样断口高温氧化区域分布着较多的氧化物颗粒；腐蚀疲劳裂纹扩展区域整体呈典型穿晶型疲劳断口，部分区域存在疲劳台阶及河流状特征，同时有氧化物颗粒沿着疲劳台阶平行分布。在裂纹尖端存在一条很窄的穿晶断裂特征区域，该区域氧化物颗粒相对更稀疏，同时出现氧化物颗粒脱离的现象。而在250 ℃下，由于断口表面的氧化程度相比320 ℃时的弱，高温水氧化区域氧化物颗粒尺寸更小、不明显，但存在一条突出断口表面的分界线，该分界线以下即为腐蚀疲劳裂纹扩展区域，部分区域存在疲劳台阶及河流状特征。如图3（c）所示，由于80 ℃下氧化程度很弱，氧化物颗粒几乎不可见；在腐蚀疲劳裂纹扩展尖端区域也能发现一条相对较窄的特征区域，该区域形貌以沿裂纹扩展方向的撕裂棱为主，呈现典型的穿晶型疲劳特征。

图 3 不同温度模拟压水堆一回路水中，316LN经腐蚀疲劳裂纹扩展试验后断口典型SEM形貌

Figure 3. SEM morphology of the typical fracture surfaces of 316LN specimens after corrosion fatigue crack growth tests in simulated PWR primary water at different temperatures

图4为试样在不同温度模拟压水堆一回路水中得到的R=0.79、f=0.01 Hz下的CFCPR，为方便比较，图4中依据ASME N-809 Reference Fatigue Crack Growth Rate Curves for Austenitic Stainless Steels in Pressurized Water Reactor Environments给出了环境疲劳裂纹扩展速率曲线，以及室温和测试温度下空气中奥氏体不锈钢疲劳裂纹扩展速率数据。其中，腐蚀疲劳裂纹扩展速率的计算方法见式（2）~（8）。

式中：C和C0均为材料常数，与材料特性、应力比、环境等参数有关。n为常数，2.25；da/dN为疲劳裂纹扩展速率，mm/次；ΔK为应力强度因子幅值，MPa·m1/2；TK=T+273.15，K；T为金属温度，℃；tR为周期性载荷波形中的加载上升时间，s，本工作中频率0.01 Hz对应周期为100 s，由于采用对称的三角波，载荷上升时间为周期的一半即500 s；ΔKth=1.10 MPa·m1/2；S是考虑R、T等因素影响的比例参数；R为疲劳载荷比（KImin/KImax）。按照式（2）计算的疲劳裂纹速率da/dN除以疲劳周期或者乘以疲劳频率f可得到以裂纹长度随时间变化的裂纹扩展速率，用da/dt表示，见公式（9）。

图 4 不同温度模拟压水堆一回路水中，316LN的腐蚀疲劳裂纹扩展速率实测值及根据ASME N-809和ASME C-8410公式的计算结果

Figure 4. The measured corrosion fatigue crack propagation rate of 316LN in simulated pressurized water reactor primary water at different temperatures and the calculated results based on ASME N-809 and ASME C-8410 formulas

由图4可见：在80 ℃试验环境中，试样的腐蚀疲劳裂纹扩展速率（da/dN）总体接近ASME N-809公式所得腐蚀疲劳裂纹扩展速率参考曲线，但有一个数据点比较接近C-8410公式所得试样在空气中的疲劳裂纹扩展速率曲线，该数据点显著低于ASME N-809曲线。在250 ℃环境中，316LN的腐蚀疲劳裂纹扩展速率值接近ASME N-809公式所得腐蚀疲劳扩展速率参考曲线并在其上方。而在320 ℃试验环境中，试样的腐蚀疲劳裂纹扩展速率位于ASME N-809参考曲线附近，其中一个数据点位于ASME N-809曲线的下方，其余点都在ASME N-809上方。所有温度下的腐蚀疲劳裂纹扩展速率除个别数据点外，都接近于ASME N-809腐蚀疲劳裂纹扩展速率参考曲线，显著高于ASME C-8410曲线，这表明PWR一回路水对疲劳裂纹扩展速率的显著加速作用。

采用式（14），根据图5中试验数据的各种组合得到相应条件下的腐蚀疲劳裂纹扩展速率的表观活化能EAAE也列于图中。预先假定了EAAE在80~320 ℃不随温度而变化，而实际情况可能有所不同。结果表明，在模拟压水堆一回路水中，R=0.79、频率f=0.01 Hz条件下，当ΔK较小时316LN的腐蚀疲劳裂纹扩展速率表观活化能较小，为（10.9±3.8）kJ/mol，说明腐蚀疲劳属于热激活过程，但温度对腐蚀疲劳裂纹扩展的影响程度较为温和。

式中：v1和v2分别为试验得到的温度为T1（K）和T2（K）时的腐蚀疲劳裂纹扩展速率，R为理想气体常数，8.31 kJ·mol-1·K-1。

图 5 不同温度模拟压水堆一回路水中316LN不锈钢的腐蚀疲劳裂纹扩展速率

Figure 5. Corrosion fatigue crack growth rates for 316LN stainless steel in simulated PWR primary water at different temperatures

基于试验所得腐蚀疲劳裂纹扩展速率，根据式（15）计算了环境对疲劳裂纹扩展的加速因子FEN，结果见图6。

式中：vwater-exp为试验测得的模拟一回路水中的腐蚀疲劳裂纹扩展速率，vair-C8410为采用与试验同样的参数通过ASME C-8410公式（9）~（12）得到的空气中疲劳裂纹扩展速率。所有条件下FEN均大于1，表明这些条件促进疲劳裂纹扩展：当温度为250 ℃和320 ℃时，FEN均高于15，表现出PWR一回路水在这两个温度下对疲劳裂纹扩展的强烈加速作用，80 ℃下FEN为1.77~15.4，表明PWR一回路水中疲劳扩展的加速作用比250 ℃和320 ℃时弱一些。

图 6 不同温度模拟压水堆一回路水试样裂纹扩展速率的环境加速因子FEN

Figure 6. Environmental enhancement factor (FEN) for corrosion fatigue crack growth rate of samples at different temperatures

由图6可见，在模拟PWR一回路水中，316LN的腐蚀疲劳裂纹扩展速率随温度升高总体表现为增大趋势，表观活化能为（10.9±3.8）kJ/mol，该结果与CIPOLLA等[11]报道的平均活化能16.74 kJ/mol有一定的关联性。温度几乎影响所有的物理和化学过程，对环境促进开裂也有显著影响。已有报道镍基合金在模拟PWR一回路水中的应力腐蚀裂纹扩展速率随温度升高而增大表现出热激活特征，一般认为活化能约为130 kJ/mol[22]。不锈钢在含氢水和含氧高温水中应力腐蚀裂纹扩展的表观热激活能显著高于本项工作的结果。腐蚀疲劳试验时交变载荷对裂尖氧化反应的作用、对裂尖氧化膜的作用形成的综合效应会导致316LN不锈钢腐蚀疲劳裂纹扩展，表现为热激活特征以及较低的温度敏感性。当腐蚀疲劳过程中力学因素驱动力起主导作用时，裂纹扩展的表观活化能相对较小；而当裂纹尖端氧化反应起主导作用时，裂纹扩展的表观活化能较大。同时，水质条件对应力腐蚀开裂和腐蚀疲劳扩展的温度相关性也有一定的作用，试验评价方法的不同也可能导致裂纹发生和发展的控制因素发生变化，从而表现出各种温度相关性以及表观活化能。

（1）试样的腐蚀疲劳裂纹扩展速率总体与ASME N-809中不锈钢在压水堆一回路水中的参考曲线接近，显著大于ASME C-8410标准中不锈钢在空气中的疲劳裂纹扩展速率，表现出较为显著的环境加速疲劳扩展效应。

（2）316LN腐蚀疲劳裂纹扩展速率随温度的升高而增加，表观活化能为（10.9±3.8）kJ/mol，表现出疲劳裂纹扩展的热激活特征以及较为温和的温度效应。

（3）随温度升高，断口上腐蚀疲劳区域表面氧化物颗粒增多，氧化更显著且对疲劳扩展的加速作用更大。

文章来源——材料与测试网

来源：科技小熊猫