德国哥廷根大学张凯教授团队:室温下小分子自组装形成球晶—高固态量子产率及独特的相互关联结构色和荧光色

摘要:Aggregate《聚集体》致力于发表聚集体科学领域的基础和应用研究,涵盖材料化学、物理、生物、应用工程等广泛领域的重要进展和创新性成果。Aggregate的收稿范围广泛,单分子或离子层次之上相关研究成果均符合期刊收稿范围,例如(但不限于):有·1111111

Aggregate《聚集体》致力于发表聚集体科学领域的基础和应用研究,涵盖材料化学、物理、生物、应用工程等广泛领域的重要进展和创新性成果。

Aggregate 的收稿范围广泛,单分子或离子层次之上相关研究成果均符合期刊收稿范围,例如(但不限于):有·1111111机聚集体、无机功能材料、有机 / 无机杂化体系、高分子聚合物、纳米粒子、低维材料、金属有机骨架、超分子组装体、刺激响应体系、清洁能源、光电器件、光伏电池、发光材料、化学传感、生物探针、医学成像、疾病诊疗、药物递送等众多前沿领域。

Aggregate 鼓励打破学科藩篱,实现研究范式转移,在更高的结构层次上探索更复杂的系统和过程。

文章信息

通讯作者:张凯(德国哥廷根大学)

作者:李成,Oriol Arteaga,Florian Ehlers,Marcel Krüsmann,孙汴京,Jade Poisson,Matthias Karg,Philipp Vana,张凯*

Keywords:

Nonconventional luminophores

Quantum yield

Self-assembly

Spherulite

Structural color

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文章简介

球晶 (spherulite) 通常在聚合物熔体降温结晶时形成,而在温和条件下由小分子制备球晶非常罕见。由于聚集导致发光淬灭 (aggregation-caused quenching) 效应,有机荧光分子在聚集或固态时,荧光会减弱甚至消失,量子产率较低。此外,制备出具有相互关联的结构色和荧光色的材料是极具挑战性的

针对以上问题,本文报道了在温和条件下,通过小分子单糖酯自组装可以形成发光球晶 (图1)。D-半乳糖硬脂酰基酯自组装成环带球晶 (banded spherulite),环带由纳米片的周期性扭转而形成,同时还展现出独特的、相互关联的、可以同时变化的结构色和荧光色。相比之下,D-甘露糖硬脂酰基酯只能形成非环带球晶 (non-banded spherulite),因其内部取向的纳米片而展现出均匀的结构色和荧光色 (图2, 3)。本文通过对这两种球晶进行光学表征,表明它们的荧光和双折射存在负相关关系,并首次发现了一种取向诱导猝灭 (alignment-promoted quenching) 效应。值得注意的是,两种自组装的单糖酯球晶的固态荧光量子产率分别高达49 ± 2%和51 ± 2%,超出单糖分子固态量子产率的十倍。相比于已报道的有机非传统发光体,这些球晶的荧光量子产率值几乎是最高的,甚至可与传统有机共轭发光体的量子产率值相媲美。此外,它们还展现出了具有激发响应的宽谱 (410-620 nm) 发射。由于自组装时多种氧簇的形成,这些球晶有着宽分布的荧光寿命,荧光发射光谱显示出多重峰 (图4)

图1. 单糖酯球晶的制备

图2. 使用基于穆勒矩阵的偏振显微镜测定球晶内部纳米片的取向

图3. 独特的相互关联的荧光色和结构色

图4. 激发响应的多色荧光、高固态荧光量子产率和宽分布的荧光寿命

通讯作者

张凯,德国哥廷根大学教授,森林科学与森林生态学院生物技术中心执行主任,木材技术与木基复合材料系主任。主持了欧盟、德国科学基金会 (DFG)、德国联邦食品与农业部、德国联邦经济与能源部、德国住建部,洪堡基金会、下萨克森州科学与文化部、德国化学工业协会等多个项目。在 Nature Sustainability、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、ACS Nano、ACS Energy Lett.、Adv. Funct. Mater. 、Aggregate 等国际权威期刊上发表论文160余篇。

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来源:化学加

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