化学所韩布兴院士&孙晓甫,JACS!

摘要:电催化反应路径高度依赖于催化剂的内在结构。 最近,CO2/CO 电还原已成为获得C2+产物的一种潜在方法,但要实现单一C2+ 产物的高选择性仍具有挑战性。

研究概述

电催化反应路径高度依赖于催化剂的内在结构。 最近,CO2/CO 电还原已成为获得C2+产物的一种潜在方法,但要实现单一C2+ 产物的高选择性仍具有挑战性。

基于此,2024年12月17日,中国科学院化学研究所韩布兴院士/孙晓甫研究员在国际期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Switching CO-to-Acetate Electroreduction on Cu Atomic Ensembles》的研究论文。

在此,研究人员开发了一种满足电催化CO转化为乙酸盐所需的适当位点距离和配位环境的Cu原子系综,它显示出出色的整体性能,乙酸盐法拉第效率为70.2%,局部电流密度为225 mA cm–2,形成速率为2.1 mmol h–1 cm–2;此外,还可以获得91%的单次CO转化率和显著的稳定性。

详细的实验和理论研究证实了Cu原子系综在优化C-C偶联、稳定关键烯酮中间体(*CCO)和抑制*HOCCOH中间体方面的重要优势,这可以将CO还原路径从常规金属Cu位点的乙醇/乙烯转移到Cu原子系综上的乙酸。

图文解读

图1:结构表征

图2:CO电还原性能

图3:反应机理研究

文献信息

Switching CO-to-Acetate Electroreduction on Cu Atomic Ensembles, Journal of the American Chemical Society, 2024.

来源:MS杨站长

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