摘要：近日，我院师生在传热领域的知名期刊《International Journal of Heat and Mass Transfer》 (中科院二区)上发表了题为“Multiscale analysis of heat-mass-reaction couplin

近日，我院师生在传热领域的知名期刊《International Journal of Heat and Mass Transfer》 (中科院二区)上发表了题为“Multiscale analysis of heat-mass-reaction coupling in the controlled synthesis of graphene oxide via heart-shaped microchannels”的论文，我院李一凡副教授为第一作者，清华大学航天航空学院曹炳阳教授为通讯作者，共同作者还有我院硕士毕业熊晓俊，清华大学航天航空学院杨鸿澳博士和我院于伟教授。上海第二工业大学能源与材料学院为第一单位。

研究背景

石墨烯氧化物（Graphene Oxide, GO）因其丰富的结构组成和高化学反应性，在柔性电子器件、能源存储、催化和生物医学等领域展现出广阔应用前景。然而，GO 的性能高度依赖于其氧化程度，包括含氧官能团的类型、分布和含量。传统的液相氧化方法（如 Hummers 法及其改进方案）虽被广泛使用，但普遍存在反应时间长、氧化不均匀及可控性差等问题。本研究提出利用心形微通道的几何扰动特性，通过耦合传热、传质与反应过程，实现 GO 的快速、可控合成。

研究内容

研究团队设计并制备了心形微通道装置，展示了实验流程、微通道尺寸和石墨片运动行为。与传统直通型通道相比，该装置显著缩短了氧化反应时间（0.5 h vs >2 h 或传统 Hummers 法的数小时）。

图1-实验与几何设计

在不同入口流速下，壁面热流呈现增强趋势。尤其在收缩入口和分叉区域，几何设计诱发局部强烈的剪切与压强梯度，促进传热。流速从 0.025 m/s 提升至 1.0 m/s，最大壁面热流可达 6.70×10⁻⁵ W/m²。

图2-壁面热流分布

温度分布显示，反应温度主要在分叉区快速提升，且随流速升高，颗粒停留时间显著缩短。例如，0.025 m/s 时停留 133 s，而 1.0 m/s 时仅 4.46 s，大幅提高了反应效率。

图3-流体温度分布

流体在收缩段加速，心形结构形成独特的速度分布与高剪切区，促进颗粒翻滚与分散。高流速下，中心速度最高达 5.76 m/s，但几何效应趋于饱和。

图4 & 图5-流速场与横截面速度分布

数值模拟表明，颗粒在分叉进入时受到最大的压强梯度力，确保其持续受力并避免停滞。随着流速升高，受力整体增强，有利于颗粒分散和反应界面形成。

图6 -颗粒受力分析

通过 RMD 模拟揭示了石墨氧化的三个阶段：初始吸附阶段、快速键断裂与氧化阶段、以及饱和阶段。不同流速显著影响各阶段持续时间与氧化程度：低流速下 O/C 可达 0.43，高流速仅约 0.28。

图7-反应分子动力学（RMD）结果

XPS 分析与模拟结果吻合良好。低流速（0.025 m/s）下 O/C 比例高达 0.44，高流速（1.0 m/s）则降至 0.21。进一步的高分辨谱图确认，低流速有利于 C–O 与 C=O 官能团的生成。

图8-实验 XPS 表征

研究结论

本研究通过心形微通道结构，实现了石墨烯氧化物的快速可控合成。其关键创新包括：（1）心形分叉-重组结构增强了局部剪切和扰动，促进传热与混合；（2）结合 DPM、DEM 与 RMD，实现从流体场到原子反应机制的跨尺度揭示；（3）反应时间仅 0.5 小时，远短于传统方法，且氧化程度可在 O/C=0.21–0.44 范围内调控，XPS 数据与模拟结果趋势一致，验证了理论模型的可靠性。

该研究不仅为 GO 的精准制备提供了新路径，也为微通道体系设计与纳米材料合成提供了可推广的多物理场、多尺度建模框架。未来，该策略有望拓展至其他材料体系，如剥离、溶剂热生长和晶化过程。

来源：芬芬课堂