摘要：激光增材制造（LAM）已广泛应用于航空航天、核电、船舶等高端制造领域。然而，由于激光增材制造过程中存在极大的温度梯度、较快的冷却速率，且涉及毫秒级时间尺度与微米级空间尺度，直接且连续观测该过程中复杂的激光 - 物质相互作用、熔体液流及缺陷形成，仍是一项重大挑战

长三角G60激光联盟导读

上海交通大学在顶刊《Journal of Materials Science & Technology》发表了论文“Recent progress on in-situ characterization of laser additive manufacturing process by synchrotron radiation”（同步辐射用于激光增材制造过程原位表征的最新进展）。

Graphical abstract

激光增材制造（LAM）已广泛应用于航空航天、核电、船舶等高端制造领域。然而，由于激光增材制造过程中存在极大的温度梯度、较快的冷却速率，且涉及毫秒级时间尺度与微米级空间尺度，直接且连续观测该过程中复杂的激光 - 物质相互作用、熔体液流及缺陷形成，仍是一项重大挑战。同步辐射技术的出现，为激光增材制造过程的原位观测提供了可行途径。本文概述了同步辐射实时表征技术在激光增材制造领域的当前发展现状，涵盖激光 - 物质相互作用、熔池演化、凝固组织演变及缺陷形成与消除等方面；此外，还探讨了该技术未来的发展方向及面向应用的相关研究方向。

1. 引言（Introduction）

激光增材制造（LAM）是一种近净成形制造技术，通过激光逐层熔化粉末并快速凝固，直接由三维数字模型制备固体构件 [[1],[2],[3],[4],[5]]，目前已广泛应用于航空航天、船舶制造及其他国防领域 [[6],[7],[8]]。与铸造、锻造等传统制造方式相比，激光增材制造具有小批量定制化生产优势，所制构件力学性能优异且无需后续加工 [9]。此外，激光热源还适用于钛合金、高温合金等高熔点材料的加工 [10]。

然而，由于激光增材制造过程中存在极大温度梯度与较快冷却速率，制件易产生孔隙 [[11],[12],[13],[14],[15],[16]]、裂纹 [17]、球化 [18,19]、残余应力 [20] 等缺陷。这些缺陷会严重破坏构件整体力学性能 [21]、缩短使用寿命，甚至引发突发性重大安全事故，进而大幅增加生产成本，阻碍激光增材制造构件在关键领域的进一步应用。目前，科研人员已通过金相分析 [22]、高速红外成像 [23]、高速摄影 [24] 等方法开展大量研究，试图揭示缺陷形成机制。但金相分析存在样品破坏性、耗时长、离线表征等缺陷，无法实时观测熔池凝固过程，难以准确评估熔池尺寸、形状、体积及熔体液流状态；且由于多数熔池不透明 [25]，高速红外成像或高速摄影仅能捕捉熔池表面信息，无法获取熔体内对流及缺陷形成过程。

同步辐射技术能够以微秒级时间分辨率与微米级空间分辨率对激光增材制造过程进行成像，有助于理解熔池演化规律及缺陷形成机制，为制备无缺陷、具备理想微观结构与性能的构件提供重要指导。本文综述了同步辐射实时表征激光增材制造的研究进展，重点关注激光 - 物质相互作用、熔池演化、凝固组织演变及缺陷形成与消除（图 1），最后对激光增材制造过程原位同步辐射表征的未来发展方向进行展望。

Fig. 2. Schematic diagram of in situ synchrotron high-speed X-ray imaging and diffraction principle

2. 原位同步辐射表征方法（In situ synchrotron radiation characterization method）

目前，激光增材制造领域常用的原位表征方法为同步辐射 X 射线成像与衍射。其中，同步辐射 X 射线成像技术主要包括吸收衬度成像与相衬成像，通常用于研究熔池演化及缺陷形成与扩展；同步辐射 X 射线衍射则多用于分析熔池凝固过程中的相变序列与残余应力。同步辐射高速 X 射线成像与衍射原理如图 2 所示。

2.1 同步辐射 X 射线成像（Synchrotron X-ray imaging）

2.1.1 吸收衬度成像（Absorption contrast imaging）

吸收衬度成像是激光增材制造领域最常用的表征方法 [28]。其原理为：X 射线穿透微米粉床后，携带衬度信息的 X 射线经闪烁体转换为可见光，最终由高速相机捕捉。粉末材料有效密度越大，X 射线衰减越强，成像颜色越深 [18]。需注意设计合理的扫描长度与位置，确保扫描过程精准处于 X 射线视场范围内 [29]。

2.1.2 相衬成像（Phase contrast imaging）

对于轻元素材料，其吸收衬度通常较弱，但相变产生的衬度变化往往是 X 射线吸收变化的数千倍 [30]。因此，相衬成像适用于观测轻元素材料或吸收衬度差异较小的材料 [31]，主要包括同轴相衬成像与衍射增强成像。

在同轴相衬成像中，当均匀相干 X 射线穿透横截面非均匀的样品时，会产生相位差（即波前畸变）。若畸变波前继续传播一定距离，会与未畸变波前发生干涉，将相位信息转化为强度调制，在特定距离处呈现可观测的强度变化，且随传播距离增加，该强度变化会逐渐减弱 [32]。

衍射增强成像 [33] 是另一种主要的相衬成像方法。与传统吸收衬度成像相比，衍射增强成像通过结合一种或多种衬度，可更清晰地呈现样品内部结构。该方法中，有三种主要相互作用参与衬度形成，即吸收、小角散射与折射，分别产生吸收衬度、消光衬度与折射衬度 [34]。这种成像方法特别适用于观测轻元素构成的样品，应用范围广泛 [35,36]。

2.2 同步辐射 X 射线衍射（Synchrotron X-ray diffraction）

与常规 X 射线衍射（XRD）相比，同步辐射 X 射线衍射可产生更多、更强的衍射信号，尤其适用于研究微观结构演化 [37,38]、残余应力 [39] 及裂纹敏感性 [2]。如图 2 所示，根据布拉格衍射条件 [26]，衍射信号探测器与 X 射线束需保持一定偏转角。

原位同步辐射 X 射线成像与衍射是激光增材制造实时表征的两种核心方法，二者具有互补性：前者提供熔池与缺陷的动态演化信息，后者提供相变与残余应力信息。结合两种方法，有助于更深入理解激光增材制造过程，并通过优化工艺参数，制备全致密、高性能构件。

3. 激光增材制造过程同步辐射表征进展（Progress in synchrotron radiation characterization of the LAM process）

由于激光增材制造过程中存在极大温度梯度与较快冷却速率，其非平衡冶金与热物理过程极为复杂。近年来，科研人员通过同步辐射开展了大量实时研究，以揭示激光增材制造过程中的基础物理现象 [28,[40],[41],[42]]。研究表明，该领域的核心科学问题主要包括激光 - 物质相互作用、熔池演化、凝固组织演变及缺陷形成与消除。

3.1 激光 - 物质相互作用（Laser-matter interaction）

激光 - 物质相互作用不仅涉及激光束与粉末的作用，还包括与熔池及金属蒸汽的作用 [18]。因此，激光 - 物质相互作用是一种复杂的多物理场现象，与熔池演化、凝固组织及缺陷形成与消除密切相关 [[43],[44],[45],[46]]，下文将对上述内容逐一综述。

激光能量密度与激光吸收率是影响激光 - 物质相互作用的两个关键因素。其中，激光能量密度可反映激光功率（P）、扫描速度（V）、激光光斑直径（D）等基础工艺参数的综合作用，且与熔池演化及缺陷形成密切相关。能量密度主要分为线能量密度、面能量密度与体能量密度三类。Bitharas 等人 [47] 通过同步辐射 X 射线成像，对 TC4 合金激光粉末床熔融（LPBF）过程进行实时观测，发现线能量密度可作为热力学指标，用于估算匙孔稳定性阈值 —— 超过该阈值后，蒸汽凹陷会变得不稳定。Guo 等人 [12] 研究发现，随着体能量密度增加，熔池倾向于沿激光扫描方向延伸，而非在横向平面内扩展；且飞溅体积会随体能量密度增加而逐渐增大 [48]。需注意的是，能量密度类型的选择并非随意；即使采用相同类型的能量密度，不同实验也可能得出不同结果。

与复杂激光 - 物质相互作用密切相关的另一参数是激光吸收率。激光吸收率会随粉床表面质量、温度及环境发生显著变化 [49]，同时还受粉末尺寸、形状、堆积密度及氧化程度影响 [[50],[51],[52]]。为确定激光吸收率并明确其在激光 - 物质相互作用中的作用，Simonds 等人 [16,53] 将积分球辐射测量（ISR）与同步辐射 X 射线成像相结合，实时测量了不同气氛、有无粉末条件下 Ti64 合金的能量吸收情况（图 3 (a, b)）。研究发现，与蒸汽深度（D）和宽度（W）相比，空腔面积（A）与激光吸收率的相关性最强，且匙孔不稳定性会改变激光吸收率（图 3 (c)）。Derimow 等人 [41] 借助积分球辐射测量，量化了不同功率 - 速度（P-V）条件下 TC4 合金的能量吸收（图 4 (a)），并可通过实时激光吸收率变化预测熔池演化 [54]。激光吸收率还可作为匙孔形成的判断标准：吸收率急剧上升表明熔化模式从传导模式转变为匙孔模式；反之，吸收率显著下降则表明匙孔坍塌 [55]。除通过积分球辐射测量间接获取激光吸收率外，Guo 等人 [12] 还建立了光线追踪模型，直接计算激光吸收率，并揭示了激光与熔池的相互作用机制；Jiang 等人 [56] 通过深度卷积神经网络自动识别射线图像的隐含特征，实现了激光能量吸收预测（图 4 (b)），且平均绝对误差小于 3.3%。

Fig. 3. (a) Schematic diagram of the experimental principle of integrating sphere radiometry combined with synchrotron radiation imaging system [53], (b) variation of the laser absorption rate with time and corresponding melt pool imaging, and (c) variation of laser absorption rate with laser keyhole instability [16].

Fig. 4. (a) Change of laser absorption rate during laser scanning [41] and (b) the time-resolved laser absorption prediction results on test dataset without a powder layer, the images on the leftmost column are representative scanning laser X-ray images, and the ones on the rightmost columns are stationary laser images [56].

显然，激光 - 物质相互作用是一个极为复杂且关键的动态过程，对构件最终性能具有决定性影响。然而，目前的研究多聚焦于激光与熔池的相互作用，对激光 - 飞溅、激光 - 金属蒸汽羽流等更复杂的相互作用关注较少。此外，现有研究主要采用三种不同的经验方法对激光 - 物质相互作用进行定量描述 [57]，但即便使用相同经验方法，不同研究的公式表达也存在显著差异，这不利于揭示影响激光 - 物质相互作用的根本因素。因此，未来需基于同步辐射数据，构建一套类似 “麦克斯韦方程组” 的理论体系，以描述激光 - 物质相互作用行为。

3.2 熔池演化（Melt pool evolution）

熔池演化主要包括熔体液流、熔池分离及形状与尺寸变化 [2,40]。事实上，激光 - 物质相互作用的直接产物是瞬时熔体液流 [58]。可通过粒子示踪剂来指示熔体液流方向 [8]，这类示踪剂需满足熔点高于熔池、与熔体的 X 射线吸收系数存在显著差异，且对熔体液流影响较小的条件。

科研人员已通过同步辐射 X 射线成像开展大量研究，以揭示熔体液流行为。结果表明，马兰戈尼对流（Marangoni flow）在熔体液流及熔池演化中发挥关键作用 [18,26,59,60]。马兰戈尼对流的方向可能为离心向（正温度系数）或向心向（负温度系数）。在激光增材制造过程中，马兰戈尼对流与熔池上方气流的共同作用，会导致熔池持续振荡 [18]；而马兰戈尼对流与反冲压力的竞争关系，决定了熔池内的质量传输、热量传递及熔化动态过程 [26]。

除马兰戈尼对流外，诸多其他因素也会影响熔体液流。例如，Chen 等人 [2] 通过研究直接能量沉积（DED-AM）过程中 IN718 高温合金的熔池演化动力学（图 5）发现，熔体液流与粉末颗粒阻尼效应存在耦合作用，且温度较低的粉末颗粒会因淬火效应，导致熔体液流更复杂。Guo 等人 [58] 研究了激光粉末床熔融（LPBF）过程中铝合金的熔体液流不稳定性行为，阐明了诱发熔体液流不稳定的三种机制：（i）粉末或液滴冲击机制、（ii）匙孔波动机制、（iii）熔化模式转变机制。此外，Leung 等人 [7] 指出，粉末氧化程度不可忽视 —— 氧化粉末会降低粉末流动性及熔池润湿性，并增加构件表面粗糙度。Fan 等人 [61] 通过施加外部磁场发现，热电磁流体动力学（TEMHD）效应会显著改变熔体液流；当磁场与扫描方向平行时，热电磁流体动力学流会在横截面内形成环流。

关于熔池分离行为，其表现为：当扫描速度大于熔道生长速率时，熔池会被激光束分割为两部分，或在熔池前方形成熔滴（图 6）。随后，借助马兰戈尼对流及熔池润湿性作用，该熔滴会与原始熔池融合。这一过程周期性重复，最终实现熔道生长 [7,8,13,1

Fig. 5. Imaging of Marangoni flow during DED-AM IN718 using W tracers [2]. (a) Schematic diagram of Marangoni convection, (b, c) a time-series radiograph revealing the trajectory of a W tracer in region A and region B, and (d) sketch of the 3D Marangoni convection in DED-AM.

Fig. 6. Schematic diagram of the melt pool separation phenomenon [8]. (a) The molten pool dynamics and spatter formation mechanisms in the first layer of build, (b) the melt pool oscillation stages in the first layer, and (c) the melt pool dynamics in the subsequent layers.

熔体液流与熔池分离直接决定熔池轮廓及尺寸。Guo 等人 [12] 通过同步辐射射线成像技术，将熔池划分为三个区域以量化其形态与尺寸（图 7）：（i）基板上方的顶部熔池、（ii）基板下方的底部熔池、（iii）凹陷区域。可见，熔池的多数尺寸参数可直接测量，包括顶部熔池的长度（Lup）与高度（H）、底部熔池的长度（Ldown）与深度（Dm），以及凹陷区域的宽度（Wd）与深度（Dd）等。事实上，传导模式下熔池深度由下方粉末的热传导主导，而匙孔模式下熔池深度由金属蒸发主导，且远大于传导模式下的熔池深度 [62]。

Fig. 7. Schematic diagram of the melt pool volume calculation model [12]: (a) X-ray image of three regions of the melt pool. (b) A simplified geometric model of the melt pool. (c) 2D schematic of the dimensions required to calculate the volume of the melt pool. (d) SEM top view images of three laser single-track scanning melt tracks with different P–V combinations at an energy density of 260 J cm–2.

Fig. 8. (a) Schematic diagram of the experiment combining in situ synchrotron X-ray imaging with fast IR imaging [65] and (b) the distinguishable features in synchronized calibrated IR and X-ray images [65].

此外，其他监测技术可提供有关熔池动力学的额外信息，能获取熔池表面与内部演化的耦合信息，使实时监测熔池更便捷、可行。例如，红外成像（IR）可测量熔池温度与冷却速率，并实时观测熔池表面动力学 [[63],[64],[65]]。如图 8 所示，Wang 等人 [64] 将每张 X 射线射线照片中匙孔与熔池尾部的距离，与对应红外图像中的距离进行对比，通过熔池边界温度和 Ti - 64 的熔点修正实时发射率。Gould 等人 [65] 实现了多种现象的同步观测，揭示了蒸汽羽流动力学、飞溅形成、热历史及点冷却速率。

理解并优化熔池形貌，对提升增材制造构件质量及生产效率至关重要。而其他先进的原位表面表征技术的应用，可提供大量额外且重要的信息。尽管在熔池动力学的同步辐射表征方面已取得进展，但利用更高能量和通量的同步辐射源来提高射线照片的空间与时间分辨率，仍是进一步深入研究熔池演化的关键。

激光增材制造实际上是在高温度梯度和快速冷却速率下，熔池逐层堆积并快速凝固的过程。熔池的凝固行为决定了结构（如晶粒形貌、取向、尺寸、晶界及相变）和最终性能。

激光增材制造的冷却速率约为 10⁵–10⁶ K s⁻¹，比传统铸造大三个数量级，移动熔池的温度梯度可达 10³–10⁴ K mm⁻¹[28]。因此，熔池凝固是在极小时间范围（毫秒–微秒）和空间尺度（微米）内的极为复杂的过程。高冷却速率产生的大动态过冷度，可为晶粒形核与生长提供充足驱动力。而高温度梯度和快速冷却速率则有利于细柱状晶的定向生长。因此，增材制造构件通常比传统铸造零件具有更复杂的微观结构和更优异的力学性能 [42]。

科研人员已针对熔池凝固行为开展大量研究 [26,63,66,67]。Zhao 等人 [26] 利用同步辐射 X 射线成像技术，研究了 TC4 合金激光增材制造过程中柱状晶的径向生长行为（图 9）。他们发现，柱状晶的长轴与熔池内的温度梯度方向一致。这些晶粒的 “弯曲” 生长表明，晶粒生长方向沿局部最大温度梯度持续优化。此外，凝固前沿越靠近熔池中心线，局部最大温度梯度与柱状晶生长方向的匹配度越高，凝固速率也越快。Farshidianfar 等人 [63] 阐明，在凝固初期，冷却速率而非熔池温度主导微观结构，且扫描速度对实际热输入的影响比激光功率更大。Lamb 等人 [66] 研究了 NiMoAl 合金的激光光斑熔化与凝固动力学，揭示了靠近熔合线的小晕圈等轴晶是由热影响区再结晶引起的。

Fig. 9. Solidification structure evolution during laser melting. (a) Columnar growth of TC4 alloy during LAM [26]. (b) Equiaxed growth of NiMoAl alloy during laser spot melting [66].

Fig. 10. In situ high-speed X-ray diffraction of Ti-6Al-4V during laser melting and solidification [26]. (a) A time sequence of three representative diffraction patterns collected at time −1, 3.5, and 11 ms, respectively. (b) Time-resolved diffraction intensity map. (c) Diffraction intensities of hcp-(101) and bcc-(110) peaks.

Fig. 11. Pores morphology in the fabricated component. (a) Ti-64 LPBF process DSPMs [11] and (b) µSXCT reconstruction of sample projections [14] (Red is spherical, the rest are non-spherical).

Fig. 12. Two keyhole fluctuation mechanisms [58]. (a–e) The laser occlusion mechanism and (f–j) the powder incorporation mechanism.

Fig. 13. Keyhole pores process diagram [75]. (a) Keyhole porosity boundary in P–V diagram and (b) schematic diagram of “J” shaped keyhole pores shedding.

Fig. 14. Pore formation during the DED process of Ti-6242 [10]. (a) X-ray radiograph of laser melting melt pool and (b) schematic diagram of pores pushing mechanism. (c) Enlarged time series radiographs of the boxed area in (a).

Fig. 15. Mechanism of pores movement and elimination [82]. (a) In situ radiograph of pores movement in different areas of the melt pool and (b) schematic diagram of the pore movement and elimination model.

Fig. 16. (a–g) Powder spatter behavior as a function of time and ambient pressure [27] and (h) X-ray radiograph of powder spatter during laser single track scanning at ambient pressure of 1 atm [27].

Fig. 17. Time-series radiographs showing a second layer Invar 36 melt track [7]. (a) Radiographs of LAM at t = 20, 460, and 680 ms and (b) the pores bursting phenomenon of the red box in (a).

Fig. 18. (a–h) The movement of a bubble and the subsequent cracking initiated from it, the change of intensity for (i) crack points above the bubble and (j) below the bubble [97].

Fig. 19. Crack formation and development during LPBF [17]. (a) Schematic diagram of in situ synchrotron X-ray imaging experiment for the crack formation. (b) Radiographs showing crack evolution.

通过上述总结与分析可见，缺陷形成及消除方法是近年来的研究热点。未来将采用更多新颖且针对性强的方法研究缺陷行为，例如添加纳米颗粒以提高熔池黏度 [98]，以及改善粉末原料质量 [37,73,99,100] 等。此外，计算机模拟与机器学习技术可助力揭示缺陷形成机制，并预测缺陷分布 [101]。

结论与展望（Conclusion and outlook）

综上，同步辐射 X 射线成像技术已被广泛应用于激光增材制造（LAM）过程的实时研究，揭示了熔体液流、熔池形态演化、孔隙形成、迁移及消除机制、飞溅行为与裂纹发展等关键现象。此外，当前研究已开始聚焦更具体、更复杂的问题，例如活性气氛与金属液体的反应、熔道表面凸起现象，以及外场作用下的凝固组织演化等。未来，激光增材制造过程同步辐射表征技术的发展应围绕以下几个方面展开：

（1）结合其他先进表面表征技术（如高速红外成像技术）研究熔池演化与缺陷形成。表面表征技术可为同步辐射 X 射线成像与衍射提供额外的互补信息，从而更好地实现缺陷形成的监测、机理理解，最终达到避免缺陷产生的目的。

（2）提升同步辐射二维、三维及四维成像的空间分辨率，以揭示纳米尺度下的凝固微观结构演化。这将有助于深入理解凝固过程中的形核机制。

（3）开发超快 X 射线成像技术与快速图像处理方法，获取极端非平衡凝固过程中的动态细节。机器学习与人工智能技术可助力实现大量图像的快速处理、图像特征值校准、缺陷识别与分析，以及海量数据间内在关联的深度挖掘。

（4）金属氧化物与非金属氧化物在高温下具有高强度与优异的抗氧化性能，是航空航天领域理想的高温结构材料。因此，熔池动力学与缺陷行为的原位研究应拓展至氧化物陶瓷材料领域。

长三角G60激光联盟陈长军转载

来源：江苏激光联盟