大连化物所孙剑团队,最新Angew!

摘要:基于此,2024年11月19日,中国科学院大连化学物理研究所孙剑研究员在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Low-temperature CO2 Hydrogenation to Olefins o

研究概述

二氧化碳(CO2)加氢转化为烯烃(CTO)是实现碳中和的一条理想途径。

然而,目前大多数CTO催化剂需要300-450 °C的高温条件,导致了高能耗和活性位点之间可能聚集。

基于此,2024年11月19日,中国科学院大连化学物理研究所孙剑研究员在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Low-temperature CO2 Hydrogenation to Olefins on Anorthic NaCoFe Alloy Carbides》的研究论文。

在这里,研究人员开发了一种高钠含量(7%)和低钴含量(2%)改性的高效铁基催化剂,在240 °C和1000 mL/g/h的条件下实现了22.0%的CO2转化率,烯烃选择性达到55.9%,甚至在180 °C和4000 mL/g/h的烃类中烯烃含量超过25%时仍具有活性,且在连续运行500小时的条件下保持稳定。

大量的表征和密度泛函理论(DFT)计算揭示了高含量的钠作为电子促进剂增强了活性三斜Fe5C2相在低温下的稳定性。

研究人员进一步将上述催化剂与钴结合,作为结构促进剂,使Fe形成FexCoy合金相,从而有利于形成不同于常规碳化物和合金碳化物的更高活性的三斜(FexCoy)5C2相。

深入研究结构和电子促进剂的协同作用,可以改善催化剂性能,提高反应效率和成本效益,并为理解和优化CO2加氢反应提供深刻的见解。

图文解读

图1:CO2加氢催化性能及稳定性

图2:废催化剂的形态和结构研究

图3:分子水平的机理和路径

文献信息

Low-temperature CO2 Hydrogenation to Olefins on Anorthic NaCoFe Alloy Carbides, Angewandte Chemie International Edition, 2024.

来源:MS杨站长

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