在纤维素衍生碳气凝胶上原位负载异质界面磷化钴增强水分解电催化

摘要：磷化钴催化剂的活性位点密度、内在活性和支撑基质对其在碱性水电解中的性能至关重要。本文，浙江理工大学陈祥、Hou-Yong Yu，南开大学严振华副教授，天津师范大学Hongming Sun等研究人员在《Langmuir》期刊发表名为“Enhanced Wate

1成果简介

磷化钴催化剂的活性位点密度、内在活性和支撑基质对其在碱性水电解中的性能至关重要。本文，浙江理工大学陈祥、Hou-Yong Yu，南开大学严振华副教授，天津师范大学Hongming Sun等研究人员在《Langmuir》期刊发表名为“Enhanced Water Splitting Electrocatalysis with Heterointerfacial Cobalt Phosphide In Situ Supported on a Cellulose-Derived Carbon Aerogel”的论文，研究通过水热法、冷冻干燥法和磷酸化法的连续简便工艺，展示了一种负载在纤维素纳米纤维衍生碳气凝胶（CP/CCAs）上的具有三维网络和异质结构的 CoP/Co2P双功能电催化剂。

由纤维素纳米纤维衍生的三维网络碳气凝胶的比表面积达到183.41 m2/g，极大地丰富了活性位点，促进了电子和质量的传输。此外，具有异质结构的CoP/Co2P与碳气凝胶之间的相互作用调节了电子结构，从而提高了催化剂的内在活性。得益于这些优势，CP/CCAs-2的氧进化反应活性（η10mA cm-2=277mV）和氢进化反应性能（η10mA cm-2=63mV）均优于基准 RuO2。密度泛函理论计算进一步表明，CoP/Co2P与纤维素衍生碳气凝胶的耦合促进了水的吸附并激活了H-O 键。因此，以CP/CCAs-2为阴极和阳极组装的碱性电解槽在10mA cm-2 的电流密度下，电池电压低至1.59V，且稳定性良好。这项工作为磷化物电催化剂与绿色碳载体复合以实现整体水分离提供了一种策略。

2图文导读

图1.CP/CCAs 电催化剂合成示意图。

图2.电催化剂的结构表征。

图3.电催化剂的BET表面积分析和化学表征。

图4. OER performance of RuO2, CCAs, CP, and CP/CCAs-2.

图5. HER and water splitting performance of RuO2, CCAs, CP, and CP/CCAs-2.

图6. Structural characterization of electrocatalysts.

3小结

本文报告了利用纤维素纳米纤维作为碳前驱体合成具有三维网络和异质结构的CP/CCAs电催化剂的过程。纤维素纳米纤维在电催化性能方面具有重要意义。CNF碳气凝胶骨架形成的三维网络结构促进了金属离子的分散，比表面积显著增加，使活性位点充分暴露。同时，具有异质结构的CoP/Co2P与碳气凝胶之间的相互作用提高了电子传导性，增强了内在活性。此外，CP和CCA之间的强耦合作用还提高了电荷传输能力和稳定性。独特的结构、纳米尺寸的亚基、异质界面以及强大的基底/电催化剂效应，使得CP/CCAs-2在HER/OER方面都具有显著的电催化性能。DFT计算进一步证实，与碳耦合的异质界面磷化钴有利于H2O的吸收和H-OH的活化，这为实验结果提供了理论支持。这种双功能催化活性和稳定性使CP/CCAs-2成为一种很有前途的整体水分离电催化剂。

文献：