摘要：扫描透射电子显微镜(STEM)技术在近年来取得了显著进展，这主要得益于电子光学系统、探测器技术的革新。这种先进的显微技术通过电子束对样品进行扫描，并利用多个探测器同步采集各类信号，实现了对材料多维度特性的表征。

半导体工程师 2024年11月23日 10:05 北京

以下文章来源于老千和他的朋友们 ，作者孙千

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扫描透射电子显微镜(STEM)技术在近年来取得了显著进展，这主要得益于电子光学系统、探测器技术的革新。这种先进的显微技术通过电子束对样品进行扫描，并利用多个探测器同步采集各类信号，实现了对材料多维度特性的表征。

STEM技术最显著的优势在于其卓越的分辨能力，可实现埃级以下的空间精度，这使得研究人员能够在原子尺度上观察和分析样品的形貌、化学组成、电子结构等特性。然而，这项技术在实际应用中面临着一个根本性的难题：如何在保持图像质量的同时降低样品损伤。

这一技术权衡体现在电子束剂量的选择上。过高的剂量虽然可以提供更好的信噪比和更清晰的图像，但会对样品造成不可逆的损伤；过低的剂量则难以获得足够的信号强度。随着像差校正器和四维探测器等新技术的引入，这一矛盾更加突出。这些优化虽然提升了仪器的性能，但往往需要更高的电子束照射强度或更长的驻留时间。

备注：像差校正器增加了样品上的束流强度，四维(4D)探测器需要束流在样品的单个部位停留更长时间(驻留时间)。

因此，在STEM技术的未来发展中，如何平衡样品损伤与图像质量这一核心问题，将继续是研究者们面临的重要挑战。

1 电子束损伤控制及其优化

电镜中的束损伤主要通过辐射分解、击出位移和静电充电三种机制发生，其影响程度因样品特性而异。在实际应用中，研究人员需要在不同参数之间寻找平衡点，因为改善某一方面可能会导致其他方面的性能下降。例如，降低束加速电压可能减少击出损伤但增加辐射分解损伤。

大多数减少束损伤的方法都集中在减少束流或样品经历的电子通量和/或剂量，虽然这是有效的，但相关的信噪比损失必须得到补偿以维持图像保真度和信息。

为了有效控制电子束损伤，科研人员开发了多种创新方法。快速扫描技术配合多帧非刚性图像配准的应用，显著降低了电子束在样品上的驻留时间。这种方法不仅能减少累积剂量效应，还允许热效应和电荷积累得到充分扩散。此外，稀疏采样结合图像重建技术的应用，在某些特定条件下甚至能获得优于传统成像的信噪比。"剂量绘制Dose painting"等新型技术的出现，为束流调控提供了更精确的方案（在敏感区域通过使用高速束遮挡器来调制束流），使研究人员能够根据样品的敏感程度来定制成像策略。

Electrostatic switching for spatiotemporal dose control in a transmission electron microscope. Microsc. Microanal. 2022

2 电子显微术的低剂量成像

TEM和STEM探测器的进步进一步改善了低剂量成像。固态探测器和单电子敏感探测器的引入，有效降低了传统闪烁体探测器带来的高斯噪声，使电子探测更准确地遵循泊松统计规律。这一技术革新对于理解电子显微成像的本质具有重要意义。

特别值得关注的是STEM的环形暗场(ADF）成像模式，这种模式因其简单的散射模型解释而广受欢迎。在低剂量条件下，电子的粒子性质表现得尤为明显。传统的无限剂量模型无法准确描述这种情况，因为实际测量中的信号是由离散的电子探测事件构成的。每个像素通常只能探测到一到两个散射电子，这使得成像过程更像是对局部散射率的测量。

近年来，随着数字化探测技术的发展，像素强度不再仅仅表示为模拟电压值，而是直接记录散射事件的计数值。由于入射电子流具有泊松分布特性，且散射过程本身也是随机的，整个系统的信号响应可以用单一的泊松分布来表征，图像纯粹受泊松噪声限制。这一认识对于理解和优化低剂量成像具有重要意义。

T. Mullarkey, C. Downing, L. Jones, Development of a practicable digital pulse read-out for dark-field STEM. Microsc. Microanal. 27, 99–108 (2021).

这种基于电子时间特性的认识，不仅帮助我们更好地理解成像过程，也为提高图像质量和降低辐照损伤提供了理论基础。

图1. 作为事件响应探测器的TEM

(A)在STEM模式下运行的电子光学示意图。(B)通过PbTiO3单晶的无限剂量电子波函数密度。(C)通过PbTiO3单晶的等效有限剂量、粒子模型电子。铅原子显示为灰色，钛为蓝色，氧为红色。BF和ADF探测器显示典型的收集角。

(D)高剂量事件情况(上，蓝色)与低剂量事件情况(下，红色)的示例像素信号对比。每个事件表示为时间上分布的垂直线。

(E和F)通过20nm PbTiO3传输后探测平面中电子波函数的无限剂量(E)和低剂量(F)模拟。

(G)探测平面中信号的径向分布。

传统的TEM正在从单纯的成像工具向智能化、自适应的研究设备转变。这种转变的核心在于新型探测器的出现，它们能够精确测量每个电子事件的时间甚至位置信息。

这种革新性的技术突破催生了事件响应显微术（event-responsive microscopy）这一全新范式。与传统显微技术不同，事件响应显微术不再局限于被动地形成图像，而是能够根据探测到的电子事件实时调整和响应。这使得电镜更像一个微型粒子加速器，能够基于样品中发生的物理过程进行智能化操控。

最为重要的是，这项技术在信息效率方面展现出显著优势。在相同的电子剂量条件下，事件响应显微术能够获取更丰富的样品信息。这不仅提高了研究效率，也为材料科学、生物学等领域的深入研究提供了新的可能性。

3 事件响应显微成像

在TEM的发展历程中，传统的图像获取方法一直沿用固定时间段内累积信号的模式，这种方法可以追溯到早期使用照相胶片的时代。即便在现代STEM技术中，这种固定像素驻留时间的思维模式仍然主导着图像采集过程。

然而，这种传统方法可能并非最优选择。Jonathan J. P. Peters提出了一种基于事件的创新探测方法，其核心理念是转换测量思路：不是在固定时间内计数探测事件，而是测量获得特定数量事件所需的时间。通过信息论的分析框架，可以深入比较这两种方法的理论优势。

以环形暗场(ADF)成像为例，假设散射概率具有最大不确定性的先验分布，每个电子的探测都能提供关于散射率的信息。通过互信息的概念，我们可以量化这个信息获取过程。研究表明，首个探测电子提供最大的信息量，而后续电子带来的信息呈递减趋势，这反映在后验概率密度函数的演变中，如图2A 所示，其中分布的宽度随着观察到的电子数量的增加而减小，但宽度每增加一次就需要检测到越来越多的电子。

这种递减的信息获取模式遵循对数规律（图 2B），因此每个电子提供的附加信息都比其前身少，这暗示了优化探测策略的可能性。这一发现为改进电镜的图像获取效率提供了新的思路，有望推动电子显微技术的进一步发展。

图2. 散射率测量的信息理论分析

比较了两种不同的检测策略：事件驱动检测和传统时间窗口检测。在相同预期电子数的条件下，事件驱动检测方法能够提供更高的互信息量。

事件响应成像技术相较于传统成像方法具有显著的信息效率优势。在传统成像中，每个电子的信息获取效率相对较低，特别是在低计数条件下，效率大约只有事件驱动方式的一半。这种差异在单个电子探测时（n=1）表现得最为明显。

传统方法采用固定驻留时间的采样方式，通常得到离散的计数结果（如零个、一个或两个电子），这限制了其信息量。相比之下，事件驱动检测能够记录电子到达的精确时间，从10纳秒到10微秒不等，这种连续时间分布提供了更丰富的统计信息，使得即便只有单个电子也能较为可靠地区分多个灰度级别。

事件驱动检测与传统扫描系统本身并不直接减少剂量。为进一步提升成像效率，研究者提出了事件响应电镜的概念。这种电镜可以采用两种主要策略：一是在获得足够信号后立即移动电子束至下一像素，提高整体扫描速度（但图像中不同的扫描速度可能导致扫描线圈中的非线性效应，并可能导致电子束位置错误）；二是运用超快速电子束闸，在达到所需精度后及时切断电子束。后一种方法虽然没有提高扫描速度，但保证了更高的空间精度，且可能通过给予样品损伤修复时间来减少辐射损伤。

STEM扫描的速度和典型的电子散射率要求束闸具有纳秒量级速率，该论文使用了一个开关时间为10纳秒的静电电子束闸门。

4 实践案例

本文介绍了事件响应成像方法及其在生物样品观察中的应用。研究表明，该技术能够在保持图像质量的同时显著降低样品所受电子束辐射剂量。

实验采用人源单核细胞作为样本，通过精确控制电子束照射和检测过程，实现了对每个像素点电子信号的精确采集。实验结果显示，当检测电子数(n)为2时，系统能够有效协调电子探测器、脉冲计数器等组件的工作，保证图像采集的准确性。通过傅里叶环相关方法分析表明，图像分辨率随检测电子数的增加呈对数增长趋势，在n≈3时达到最优。

图3. 事件响应ADF STEM中的信噪比

(A) 不同截止电子计数n值下人源单核细胞的事件响应图像示例。(B) 计数到n=2个电子时事件响应成像期间的信号和触发器。灰色阴影区域表示每个像素的驻留时间。像素时钟的上升沿表示像素开始时间，当遮断信号为高时电子束被遮断。(C) 从图(A)所示图像扩展系列测得的占空比和分辨率。占空比是图像中光束解除遮断的平均时间比例。分辨率是使用傅里叶环相关0.143阈值测量的。

为验证该技术的可靠性，研究人员将事件响应成像与传统成像方法进行了对比。在SrTiO3样品的原子分辨率成像实验中，两种方法获得的图像对比度呈现出显著的1:1对应关系。此外，在明场(BF)探测器条件下，事件响应成像同样展现出良好的性能，为进一步降低样品辐射剂量提供了可能。

图4. 定量事件响应成像

(A)传统电子计数成像与事件响应成像的图像比较。所有图像都按照色标给出的散射率单位进行了缩放。事件响应图像由多个帧平均得到，每帧的n=7截止值。传统图像平均的帧数选择为与事件响应情况下的平均剂量大致匹配。(B) 图(A)所示图像强度的逐像素比较。黑线表示1:1比率。(C和D) Si3N4的BF传统(C)和事件响应(D)成像，经过模板匹配。事件响应成像使用n=8阈值。

这项研究不仅证实了事件响应成像技术的可行性，也为电镜在生物样品观察等领域的应用开辟了新途径。然而，在多段探测器等复杂应用场景下（如差分相位对比），该技术的优化仍需进一步探索。

传统电镜技术在观察沸石等敏感样品时面临着严重的局限性，因为这类材料通常只能承受极低的电子剂量，每平方Å几百个电子的剂量。然而，通过事件响应成像技术，论文作者成功实现了对沸石的高质量成像。通过精确控制每个像素的电子检测阈值，将其设定为2，使得平均剂量维持在371.46e/Å–2的可接受范围内。

Quantitative imaging and diffraction of zeolites using a slow-scan CCD camera. Ultramicroscopy 1993

实验结果显示，在连续获取20帧图像的过程中，样品展现出极高的稳定性。第1帧与第20帧的对比清晰地表明，样品在整个观察过程中几乎没有出现明显的损伤和漂移现象。这一发现具有重要意义，证实了该技术在保护易损样品方面的独特优势。

尽管如此，我们也需要注意到该技术仍存在一些待解决的问题，例如真空区域的剂量分配以及几何电子束展宽可能仍会导致剂量入射到样品上等潜在影响。这些问题的深入研究将有助于进一步提升事件响应成像技术的应用效果。

图5. 对电子束敏感的沸石进行事件响应式ADF成像

(A) 对Y型沸石进行20帧事件响应式成像系列的第一帧图像，每像素接收两个电子。(B) 经过20帧曝光后的沸石图像，每像素检测到两个电子，显示累积损伤极小。单个图像已经过傅里叶滤波。(C) 从获取的20帧图像系列中经模板匹配的事件响应式图像，并叠加了结构示意图。

5 讨论

事件响应显微术作为电镜成像的创新方法，在处理剂量敏感样品时展现出独特优势。这种技术不同于传统显微成像方法，它通过固有的剂量调制机制，为研究束敏感材料提供了新的实验设计思路。

该技术的核心优势在于其自适应性和灵活性。研究人员可以根据具体需求，精确控制样品所接收的电子束剂量，同时确保获得最佳的信噪比。这种能力对于研究易损材料具有重大意义，使得一些原本难以实现的测量成为可能。

虽然目前主要应用于ADF成像，但事件响应显微术的应用范围远不止于此。它可以与多种先进技术相结合，如断层、能谱分析和4D-STEM等。此外，结合机器学习算法，还可以实现多探测器信号的智能整合与控制。

展望未来，事件响应显微术有望在材料科学、生物学等多个领域发挥重要作用，特别是在研究对电子束敏感的样品时。这项技术的发展将为科学研究提供更多可能性，推动相关领域的创新与进步。

Jonathan J.P.Peters et al. ,Event-responsive scanning transmission electron microscopy.Science385,549-553(2024).DOI:10.1126/science.ado8579

本研究提出了一种创新的电镜成像方法 - 事件响应式扫描透射电子显微镜(STEM)。该技术通过测量达到电子计数阈值所需的时间,而不是等待固定时间,显著提高了每个电子获得的信息量。研究团队使用电子束消隐器系统,在达到预定检测计数后停止电子束照射,从而在相同分辨率下减少了总电子通量。这种方法在对电子束敏感的样品(如沸石和人类单核细胞)成像中表现出优异的性能。

来源于老千和他的朋友们，作者孙千

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