新发JACS!CN-生成反应!

360影视 2025-01-09 17:44 3

摘要:2025年1月7日,军事医学科学院谢剑炜研究员、电子科技大学杨娜副教授、河南师范大学张霞光副教授和厦门大学田中群教授、刘国坤教授在国际顶级期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Spontaneous Ca

纳米材料的性能在很大程度上取决于界面微环境,其中表面活性剂作为吸附剂起着至关重要的作用,但它在界面反应中的参与往往被忽略。

2025年1月7日,军事医学科学院谢剑炜研究员、电子科技大学杨娜副教授、河南师范大学张霞光副教授和厦门大学田中群教授、刘国坤教授在国际顶级期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Spontaneous Catalytic Reaction of a Surfactant in the Interfacial Microenvironment of Colloidal Gold Nanoparticles》的研究论文,Si-Qi PanPing Luo为论文共同第一作者,谢剑炜研究员、杨娜副教授、张霞光副教授、田中群教授和刘国坤教授为论文共同通讯作者。

在这里,作者发现柠檬酸盐和抗坏血酸这两种主要用于胶体金纳米粒子(Au NPs)的表面活性剂,可以在自然环境下自发地与痕量含氮残基发生催化反应,形成肟,随后被裂解生成CN-或含有-CN基团的化合物。

这种催化反应在反应物(包括各种碳源和氮源)和金属催化剂(包括金、银、铁、铜、镍、铂和钯纳米颗粒)中表现出广泛的普适性。

此外,随着该反应的消除,在没有外加电势的条件下,通过表面增强拉曼光谱观察到吸附CO不同的吸附构型。

该工作强调了表面活性剂在界面微环境中不可忽视的重要性,并为界面化学反应的基本理解提供了重要的见解。

图1:Au NPs表面的电子显微镜图像和拉曼光谱分析

图2:同位素标记实验

图3:不同条件下的催化反应

图4:不同催化剂的催化反应

图5:催化机理

综上,作者通过对Au NP表面增强拉曼光谱的研究,阐明了金属催化剂表面自发催化生成CN-或氰化物现象。

这一发现已通过系统的同位素标记实验和理论计算得到证实,从而对潜在的化学反应机理进行了全面分析。

此外,该研究还表明,在合适的氮源和碳源存在的情况下,该反应可以在不同的催化剂表面自发进行,证明了其在界面催化反应中的普适性。

在消除CN-干扰后,作者还实现了在不施加任何电位的条件下对Au NP表面CO的SERS检测,并观察到三种不同的吸附构型。

该研究结果强调了表面活性剂在各种金属纳米粒子催化剂微环境中,会对界面反应造成不可忽略的影响。

总之,CN-生成反应在能源、环境、生物等领域的氮循环应用中具有广阔的前景。

Spontaneous Catalytic Reaction of a Surfactant in the Interfacial Microenvironment of Colloidal Gold Nanoparticles. Journal of the American Chemical Society, 2025. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c16796.

来源:华算科技

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