摘要:介孔金属有机框架(meso-MOFs)的合成备受期待,因为这些材料可用于各种应用。然而,由于微观尺度(MOF结晶)和介观尺度(胶束与MOF亚基的组装)之间结构张力的不平衡,单晶介孔MOF的形成具有挑战性。
介孔金属有机框架(meso-MOFs)的合成备受期待,因为这些材料可用于各种应用。然而,由于微观尺度(MOF结晶)和介观尺度(胶束与MOF亚基的组装)之间结构张力的不平衡,单晶介孔MOF的形成具有挑战性。
2025年1月6日,复旦大学李晓民教授在国际顶级期刊Nature Chemistry发表题为《Uniform single-crystal mesoporous metal–organic frameworks》的研究论文,博士生Zirui Lv为论文第一作者,李晓民教授为论文通讯作者。
李晓民,复旦大学化学系教授,教育部青年长江学者。2008年和2011年获得河南大学学士和硕士学位(导师:李林松教授),2014年在复旦大学获得博士学位(导师:赵东元院士),随后留校从事博士后研究(导师:赵东元院士),出站后留校任教,2020年晋升为教授。
李晓民教授主要从事多孔纳米复合材料设计合成及其纳米-生物交互作用研究,尤其是在非对称结构纳米复合材料可控制备及生物应用方面。已发表 SCI论文100余篇,其中包括第一或通讯作者论文Nat. Chem.、Nat. Synth.、Nat. Rev. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Sci. Adv.、Chem、Adv. Mater.、Nano Lett.等,论文总被引10000余次。
在这里,作者报道了通过强酸和弱酸共同介导的协同组装方法制备了均匀的单晶介孔-MOF纳米粒子,该纳米粒子在明确排列的微孔框架中具有有序的介孔通道。这些纳米颗粒呈现出截断八面体形状,尺寸可变,并具有明确的二维六角形结构(p6mm)柱状介孔。
值得注意的是,MOFs的结晶动力学和胶束的组装动力学之间的匹配对于形成单晶内消旋MOFs至关重要。
基于此策略,作者构建了具有可调大孔径、可控中间相、多种形貌和多元组分的介孔MOF库。
图1:介孔单晶MOFs(meso-UiO-66)的表征
图2:单晶介孔MOFs的介孔结构调控及合成不同金属、配体和结构介孔MOFs策略的普适性
图3:单晶介孔MOFs的形成
图4:强酸和弱酸协同介导的协同组装的理论模拟
综上,作者报道了一种通过强酸和弱酸共同介导的协同组装策略,成功制备了具有有序介孔通道的单晶meso-MOFs纳米粒子。研究人员构建了一个具有可调大孔尺寸、可控介观相、多种形貌和多元组分的meso-MOFs库,为介孔材料的合成提供了新思路,并在能源存储领域、催化与分离领域和生物医学领域都有广阔的应用前景。
Lv, Z., Lin, R., Yang, Y.et al. Uniform single-crystal mesoporous metal–organic frameworks. Nat. Chem. (2025).https://doi.org/10.1038/s41557-024-01693-9
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