原创 Cell Press CellPress细胞科学物质科学Physical science传统热催化加氢反应依托于高压条件,以H2为质子源,为氨、甲烷、乙烯等许多关键化学物质的合成奠定了基础。近年来,以硝酸根还原为代表的液相电化学加氢反应,因其反应条件温和并以水作为质子源,受到了广泛的关注,被认为是绿色化工的重要反应。实现高效的电化学加氢,离不开水解离生成活性氢(*H)。然而在许多情况下,活性氢倾向于发生H-H偶联这一竞争反应,而不是与目标反应物反应,导致法拉第效率低下。要实现硝酸盐高效还原为氨,关键在于调控催化剂使之能够将反应路径从HER转向NO3-RR。11月12日,华南理工大学环境与能源学院陈燕教授课题组以“Shifting hydrogenation pathway via electronic activation for efficient nitrate electroreduction to ammonia in sewages”为题在Cell Press细胞出版社旗下期刊Chem Catalysis发表研究论文。这项成果表明电子激活可实现加氢路径转移,为电化学加氢机制提供了关键的见解。研究亮点调控加氢路径从HER转向NO3-RR,实现了97.67%的法拉第效率。综合利用先进谱学技术和理论计算,深刻揭示了电子转移对加氢能力的影响。设计了氨分离反应器,同步实现硝酸盐还原与氨回收,面向实际工业废水取得优异的运行效果。研究简介作者采用“电沉积+热处理”工艺在铜基底上负载了一层Co3O4纳米片阵列,开发了一种具有异质界面的三维自支撑电极(标记为:Co@Cu样品)。此外,为了性能对比和后续机理分析需要,还采用相同的工艺制备了Co样品和Cu样品作为参考样品。进一步地,作者对材料进行电化学性能评估并发现,Co@Cu电极表现出最佳的硝酸盐制氨性能,实现了97.67%的法拉第效率,优于目前所报道的大多数催化剂。此外,该电极在20次循环使用后法拉第效率依然能够得到良好的保持,表现出较好的电化学稳定性。Co@Cu样品的性能明显优于Co样品和Cu样品,表明优异电化学性能归因于Co@Cu异质界面的作用。摘要:原创 Cell Press CellPress细胞科学物质科学Physical science传统热催化加氢反应依托于高压条件,以H2为质子源,为氨、甲烷、乙烯等许多关键化学物质的合成奠定了基础。近年来,以硝酸根还原为代表的液相电化学加氢反应,因其反应条件温和
来源:科学鉴感
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