原创 Cell Press CellPress细胞科学物质科学Physical science传统热催化加氢反应依托于高压条件,以H2为质子源,为氨、甲烷、乙烯等许多关键化学物质的合成奠定了基础。近年来,以硝酸根还原为代表的液相电化学加氢反应,因其反应条件温和并以水作为质子源,受到了广泛的关注,被认为是绿色化工的重要反应。实现高效的电化学加氢,离不开水解离生成活性氢(*H)。然而在许多情况下,活性氢倾向于发生H-H偶联这一竞争反应,而不是与目标反应物反应,导致法拉第效率低下。要实现硝酸盐高效还原为氨,关键在于调控催化剂使之能够将反应路径从HER转向NO3-RR。11月12日,华南理工大学环境与能源学院陈燕教授课题组以“Shifting hydrogenation pathway via electronic activation for efficient nitrate electroreduction to ammonia in sewages”为题在Cell Press细胞出版社旗下期刊Chem Catalysis发表研究论文。这项成果表明电子激活可实现加氢路径转移,为电化学加氢机制提供了关键的见解。研究亮点调控加氢路径从HER转向NO3-RR,实现了97.67%的法拉第效率。综合利用先进谱学技术和理论计算,深刻揭示了电子转移对加氢能力的影响。设计了氨分离反应器,同步实现硝酸盐还原与氨回收,面向实际工业废水取得优异的运行效果。研究简介作者采用“电沉积+热处理”工艺在铜基底上负载了一层Co3O4纳米片阵列,开发了一种具有异质界面的三维自支撑电极(标记为:Co@Cu样品)。此外,为了性能对比和后续机理分析需要,还采用相同的工艺制备了Co样品和Cu样品作为参考样品。进一步地,作者对材料进行电化学性能评估并发现,Co@Cu电极表现出最佳的硝酸盐制氨性能,实现了97.67%的法拉第效率,优于目前所报道的大多数催化剂。此外,该电极在20次循环使用后法拉第效率依然能够得到良好的保持,表现出较好的电化学稳定性。Co@Cu样品的性能明显优于Co样品和Cu样品,表明优异电化学性能归因于Co@Cu异质界面的作用。张志宾教授通讯作者:张志宾,东华理工大学化学与材料学院副院长,博士,教授,博士生导师。江西省“青年井冈学者”,江西省“杰出青年人才资助计划”入选者,“西部之光”访问学者。一直从事放射性核素分离富集与污染治理、光催化材料设计合成与应用等研究工作。主持国家自然科学基金项目5项,国防基础科研计划项目1项,江西省自然科学基金项目4项等。迄今以第一作者或通讯作者在Nat Commun、Environ Sci Technol、Appl Catal B-Environ等期刊发表SCI收录学术论文80余篇,其中ESI高被引论文5篇、热点论文2篇;出版专著1部,授权发明专利十余件(转化2件)。相关研究成果获江西省自然科学一等奖和中国核能行业协会科学技术三等奖等。第一作者:钟文烨,华南理工大学环境与能源学院博士研究生,聚焦环境污染物资源化利用。以第一作者/共同第一作者发表SCI论文6篇,2篇入选ESI高被引论文,获得中国国际大学生创新大赛金奖等奖项,先后3次获得国家奖学金。第一作者:项学芃,华南理工大学与香港城市大学联合培养博士研究生,主要从事催化剂表界面机理研究及理论计算指导催化剂材料设计,以第一作者/共同第一作者发表SCI论文7篇。原标题:《华南理工大学陈燕团队Chem Catal:加氢路径转移实现工业废水硝酸盐高效还原为氨 | Cell Press对话科学家》摘要:原创 Cell Press CellPress细胞科学物质科学Physical science传统热催化加氢反应依托于高压条件,以H2为质子源,为氨、甲烷、乙烯等许多关键化学物质的合成奠定了基础。近年来,以硝酸根还原为代表的液相电化学加氢反应,因其反应条件温和
来源:科学鉴感
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