摘要：锂金属电池被认为是最有潜力的下一代电池候选者，然而目前基于锂离子电池的碳酸酯基电解液体系与锂金属电池无法很好地兼容，其根本原因在于目前的商业电解液无法在金属锂表面形成稳定的固态电解质界面（SEI）。这种缺陷不仅会造成锂枝晶的生长，导致电池爆炸，还会严重影响锂金

锂金属电池被认为是最有潜力的下一代电池候选者，然而目前基于锂离子电池的碳酸酯基电解液体系与锂金属电池无法很好地兼容，其根本原因在于目前的商业电解液无法在金属锂表面形成稳定的固态电解质界面（SEI）。这种缺陷不仅会造成锂枝晶的生长，导致电池爆炸，还会严重影响锂金属电池的循环寿命。如何在金属锂负极界面构建同时具有高电子绝缘性、高离子电导率和高化学稳定性的理想型SEI成为一项重大的挑战。

近日，浙江工业大学陶新永课题组与华南理工大学丘勇才、严克友教授、中科院物理所李泓教授、北京航空航天大学郭林教授合作，在《Nature》发表题为“Li2ZrF6-based electrolytes for durable lithium metal batteries”的研究论文。华南理工大学丘勇才、严克友教授领衔项目团队，首次提出了以m-Li2ZrF6纳米颗粒作为电压驱动型电解液添加剂的概念（图1）。

图1 该研究创新点和作用机理示意图

在该项工作中，陶新永教授团队承担了锂金属电池敏感界面的冷冻电镜精细解析以及构效关系机理分析研究工作（图2）。结果表明，在电场的驱动下，m-Li2ZrF6颗粒向电解液中大量释放ZrF62-离子，然后通过自发反应在金属锂负极表面原位形成富含t-Li2ZrF6晶体的SEI。DFT计算显示t-Li2ZrF6晶体具有优异的离子电导率，能够在t-Li2ZrF6晶体内部和t-Li2ZrF6/Li2O所构成的晶界中，为Li+提供快速迁移的通道。基于t-Li2ZrF6组分独特的物理化学性质，富含t-Li2ZrF6的SEI具备了高离子电导率、高电子绝缘性和高电化学稳定性等理想型SEI必备的三大特征。此外，富含t-Li2ZrF6的SEI中t-Li2ZrF6晶体表面丰富的亲锂位点还能够促进金属锂的均匀沉积，抑制锂枝晶的产生。更重要的是凭借电压驱动解离释放ZrF62-功能离子特性，m-Li2ZrF6添加剂不仅能够改善传统添加剂在循环中被耗尽的缺陷，还能够通过ZrF62-离子及时修复破损的富含t-Li2ZrF6的SEI，为金属锂负极的界面稳定提供长期保护。基于上述优势，m-Li2ZrF6纳米添加剂能够使锂金属电池在超高面积载量和超大电流密度下稳定循环3000次，且拥有>80%的容量保持率。该项工作为金属锂负极界面保护研究提供了新的解决策略和材料，同时也为锂金属电池的实际商业化应用提供了可能。

图2 陶新永教授团队基于冷冻电镜对本工作中构效关系研究的贡献

浙江工业大学陶新永教授、华南理工大学严克友教授、中国科学院物理研究所李泓研究员与北京航空航天大学郭林教授为该论文的共同通讯作者，浙江工业大学为共同通讯单位，华南理工大学徐庆帅博士为第一作者，温州大学居治金教授、昆明理工大学李坦教授为共同第一作者。居治金教授是浙江工业大学博士毕业生，师从陶新永教授开展锂电池敏感界面的冷冻电镜研究。

来源 / 科学技术研究院

编辑 / 全媒体中心新媒体工作室 林雅诗

校对 / 杨诗谊

责任编辑 / 吴赞儿 张思翼

终审 / 王剑斌 黄钧辉 陈曼姣

来源：微言校园