摘要：离子凝胶聚合物电解质（IPE）是将离子液体（IL）融入聚合物基质中，为安全的固态锂金属电池开辟了一条前景广阔的途径。然而，由于[Li(anion)n]-(n-1)团簇的形成和有机阳离子对Li+传输位点的占据，Li+动力学缓慢，限制了其实际应用。

离子凝胶聚合物电解质（IPE）是将离子液体（IL）融入聚合物基质中，为安全的固态锂金属电池开辟了一条前景广阔的途径。然而，由于[Li(anion)n]-(n-1)团簇的形成和有机阳离子对Li+传输位点的占据，Li+动力学缓慢，限制了其实际应用。

在此，香港城市大学支春义团队采用了一类基于两性离子聚合物的IPE以促进Li⁺的高效传输并实现了长期稳定的准固态LMBs。研究显示，两性离子结构赋予了所开发的IPE多种功能，包括能够解离[Li(anion)ₙ]⁻⁽ⁿ⁻¹⁾簇、通过阳离子基团锚定阴离子，以及借助阴离子基团加速锂离子迁移。

基于此，所制备的IPE电解质在25 ℃时展现出出色的离子电导率（7.5×10⁻⁴ S cm−1）以及较高的锂离子迁移数（0.62）。使用该种IPE的Li||Li对称电池能够实现超过6500小时的可逆锂沉积/剥离且不会产生锂枝晶。此外，组装的Li||LiFePO4全电池可实现超过2000次循环并且具有93.7%的优异容量保持率。

图1. PVDF IPE和PVC-g-PSBMA IPE中沿分子链传输示意图

总之，该工作通过使用PVC-g-PSBMA作为Pyr13TFSI的基质，开发了一种基于两性离子聚合物的IPE并用于准固态LMBs。研究显示，两性离子侧链通过静电相互作用极大地促进了Li阴离子团簇的解离，导致IPE内可移动的Li+增加。

此外，带正电的-NR4+基团有效地阻碍了阴离子的迁移，而带负电的-SO3-基团固定了Pyr13+阳离子进而降低Li+快速扩散的能垒。基于此，PVC-g-PSBMA IPE在25℃下具有高离子电导率（7.5×10−4 S cm−1）、高锂转移数（0.62）以及优异的电池性能。因此，该工作为开发长寿命固态LMBs铺平了道路。

图2. 电池性能

Designing zwitterionic bottlebrush polymers to enable long-cycling quasi-solid-state lithium metal batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202409500

来源：华算科技