摘要：近日，美国哥伦比亚大学Chiara Trovatello，P. James Schuck等发表了题为Quasi-phase-matched up- and down-conversion in periodically poled layered semico
近日，美国哥伦比亚大学Chiara Trovatello，P. James Schuck等发表了题为Quasi-phase-matched up- and down-conversion in periodically poled layered semiconductors的文章。作者实现了周期性极化的范德华半导体（3R-MoS₂）。由于其较大的非线性效应，作者在3.4微米（即3个极化周期）的微观厚度下，在相关的通信波长下实现了0.03%的宏观频率转换效率，这一厚度比当前具有相似性能的系统薄10到100倍。该工作发表在Nature Photonics上。
研究背景
非线性光学是经典和量子光源生成的核心。周期性极化的发明通过实现晶体（如铌酸锂）中的稳健准相位匹配，彻底改变了非线性光学及其商业应用。然而，实现有用的频率转换效率需要宏观尺寸，这限制了技术的发展和集成。
研究内容
鉴于此，美国哥伦比亚大学Chiara Trovatello，P. James Schuck等实现了周期性极化的范德华半导体（3R-MoS₂）。由于其较大的非线性效应，作者在3.4微米（即3个极化周期）的微观厚度下，在相关的通信波长下实现了0.03%的宏观频率转换效率，这一厚度比当前具有相似性能的系统薄10到100倍。由于本征的空腔效应，厚度依赖的准相位匹配二次谐波信号超过了常见的二次增强效应，提升了50%。此外，作者还报告了通过准相位匹配自发参量下转换在通信波长下产生宽带光子对，显示出光子对之间相关性与偶然事件比为638 ± 75。这项工作开启了微观范德华晶体的相位匹配非线性光学这一新兴且未探索的领域，释放了需要简单、超紧凑技术的应用，如用于集成量子电路和传感的芯片级纠缠光子对源。
图文导读
3R-MoS₂晶体是通过化学气相传输法在SiO₂/Si基板上生长的商业大块3R-MoS₂晶体机械剥离得到。为了制作PPTMD（周期性极化过渡金属二硫化物），作者选择了一片尺寸约为100 μm、厚度约为300 nm的大片，如图1a所示。并使用改进的CMOS工艺对片材进行图案化（图1b），即电子束光刻后进行反应离子刻蚀。通过从同一片大薄片中切割不同的薄片，确保所有区域具有相同的厚度和相同的宏观偶极取向。该方法绕过了角分辨二次谐波生成（SHG）晶体取向表征的需求。
图1 | PPTMDs.
作者选择了一片厚度为300 nm的薄片，其厚度接近于在1,450 nm波长下测得的FW的相干长度。薄片的最大部分（区域1）被转移到一块500 μm厚的透明熔融石英（SiO₂）基板上，其余部分（区域2、3和4）则通过保持层间扭转角度为180°单独堆叠在一起，从而在每个相干长度处反转χ(²)（图1c），最终得到约1.2 μm的整体厚度。在每一步堆叠过程中周期性极化晶体的显微镜图像如图1d所示。
为了表征PPTMD的非线性响应，作者使用了一个定制的透射显微镜（图2a）。图2b显示了泵浦波长依赖的归一化SHG强度图，并附有相应的SHG光谱。对于每个泵浦波长，作者提取SH增强因子，定义为具有2、3和4层薄片的区域的SH发射强度，相对于1层薄片的SH发射强度进行归一化，如图2b所示。得到结论获得的峰值增强并非在每个泵浦波长下随着薄片数目单调增加，而且在具有4层薄片的堆叠部分，增强效应几乎高出50%。这一效应可以通过考虑PPTMD内部干涉引起的光学性质调制来解释。
图2 | Quasi-phase-matched SHG from PPTMDs.
为了更好地理解在PPTMDs中观察到的非常规QPM（准周期性相位匹配）机制，作者通过求解耦合的非线性方程来建模信号。图3a展示了模型结构的示意图，其中描绘了FW和SH的干涉效应。图3b和3c分别展示了SH增强因子的实验测量值和理论模拟结果，并分别作为SH波长和薄片数量的函数。图3d展示了2、3和4片极化结构的实验与理论比较，结果表明与数据非常吻合。理论模型还准确地再现了具有不同极化周期的PPTMDs的非线性响应。数据和模拟强调了在每个FW波长和给定薄片厚度下，选择适当的薄片数量对于最大化SH增强的重要性。图3e展示了不同薄片厚度和薄片数量下SH的强度分布。结果表明效率最大时强烈依赖于FW的干涉效应，最优的极化周期强烈依赖于FW。作者还报告了去除薄片中FW干涉效应的相同模拟结果（图3f）。在这种情况下，干涉图样被去除，得到更均匀的分布。然而，最大效率显著降低。这一比较突显了PPTMDs中本征空腔效应的关键作用。
图3 | Theoretical simulations of QPM in PPTMDs.
为了定量测量PPTMD样品的转换效率，作者测量泵浦波长依赖的二次谐波（SH）功率。图4a展示了从1.2微米厚的PPTMD中发射的广泛可调的SH光斑的照片。图4b和图4c分别展示了厚度为300 nm和570 nm的PPTMD的转换效率，即SH功率/FW功率。QPM共振分别出现在1,460 nm（图4b）和1,530 nm（图4c），这表明QPM共振随薄片厚度可调，并验证了理论模型，该模型预测了与FW波长相关的最佳薄片厚度，并且与实验结果一致。PPTMD超越了之前的厚度-转换效率曲线，并且在微米级厚度下表现出宏观效率。
图4 | PPTMD second harmonic conversion efficiency.
最后，作者使用PPTMD演示了自发参量下转换（SPDC）。为了在相关的通信波长范围内进行时间相关性测量，使用了一个不同的实验装置，该装置经过优化以进行SPDC测量。该装置采用了不同的激光源和探测器，并使用透射几何配置，如图5a所示。通过分析探测事件的时间相关性，可以得到时间直方图，当检测到由SPDC产生的光子对时，预计会在探测器之间的零时间延迟处显示强烈的相关性。该实验配置下拍摄的直方图如图5a右侧所示。图5b、c分别显示了4层堆叠和6层堆叠PPTMD的重合率（点）与泵浦功率的关系。
图5d、e显示了泵浦功率依赖的相干增益比（CAR）以及一个双曲线拟合曲线。在相关的通信波长下，CAR比在可见波长下微观范德瓦尔斯材料中先前报道的值高出一个数量级，在通信波长下则大了两个数量级。
在图5f、g中，显示了相对重合率的增强与PPTMD样品中层数的关系。观察到，重合率随着层数（即介质的厚度）的增加而增加。由于介质的厚度超过了相干长度，这一增加可以明确归因于准相位匹配（QPM）。效率未单调增加的轻微偏差可以归因于PPTMD的空腔效应，类似法布里-珀罗腔的行为作用于泵浦光和下转换光，这在SHG过程中也有观察到。在6层堆叠的PPTMD中（图5g），SHG和SPDC增强效果之间的轻微差异可能归因于折射率的强色散，调节了泵浦光与材料的有效相互作用长度。
图5 | Quasi-phase-matched SPDC from PPTMDs.
结论展望
综上，作者介绍了周期极化的范德华层状材料，作为一种新型的微米级可编程非线性平台。为了实现周期极化的微堆叠结构，开发了一种改进的CMOS工艺，该工艺利用电子束光刻和反应离子刻蚀技术，直接将单个薄片刻成较小的矩形薄片，厚度与相干长度相等。尽管该样品是通过手动剥离和堆叠制备的，但周期极化过程具有潜在的可扩展性。可编程微堆叠显示出可调的相位匹配，具体取决于不同的极化半周期，即薄片的厚度。在相关的通信波长下具有较大的非线性，材料在仅为3.4 μm（3个极化周期）的厚度下，展示了较高的二次谐波转换效率。此外，在相位匹配的相互作用中，观察到的非线性增强效应超过了标准准相位匹配晶体中通常观察到的50%以上的二次增强效应。这归因于空腔效应，它增强了周期极化结构内的场重叠。理论模拟准确地再现了这种非常规QPM的条件。可编程微堆叠为实现可调相位匹配的微观晶体奠定了基础，具有超紧凑的占地面积。PPTMD材料现在提供了宏观的非线性转换效率，适用于微观厚度，开辟了设计新型非线性光学器件和量子纳米光子电路元件。
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来源：Future远见
