王金兰等人NC: 通过生成模型和鸟群算法逆向设计高效CO2还原电催化剂

摘要：东南大学科研团队开发出MAGECS框架，成功用于设计二氧化碳还原合金电催化剂，生成25万多个结构，合成并表征5种合金，其中两种在二氧化碳还原反应中法拉第效率约90%，为功能材料开发带来新突破。

https://doi.org/10.1038/s41467-024-55613-z

东南大学科研团队开发出MAGECS框架，成功用于设计二氧化碳还原合金电催化剂，生成25万多个结构，合成并表征5种合金，其中两种在二氧化碳还原反应中法拉第效率约90%，为功能材料开发带来新突破。

• https://github.com/szl666/CO2RR-inverse-design

• https://figshare.com/articles/dataset/Generated_surfaces/27986531

• https://github.com/szl666/CO2RR-inverse-design

在材料设计领域，直接生成具有最优性能的材料结构一直是研究人员追求的目标。传统生成模型难以有效探索全球化学空间，在寻找新型有用材料时面临挑战。正向设计难以在庞大化学空间中确定新材料，且受限于现有材料结构原型。生成模型虽能克服部分正向设计的缺点，但存在生成结构受训练数据限制、难以高效探索材料属性空间以及通用性不足等问题。二氧化碳还原反应对于缓解温室气体排放和促进碳循环至关重要，开发高效的电催化剂是该反应的关键，因此迫切需要新的设计方法来解决这些问题。

研究方法

科研团队开发了名为Material Generation with Efficient Global Chemical Space Search（MAGECS）的通用逆向设计框架，该框架集成了鸟群算法（BSA）、晶体扩散变分自编码器（CDVAE）和监督图神经网络（GNN）。首先利用预训练的CDVAE模型生成高质量和多样化的新表面；接着通过监督图神经网络（DimeNet++）预测关键中间体CO的吸附能，以此评估生成表面的活性；最后运用鸟群算法优化潜向量，引导生成具有目标属性的表面结构，实现了在属性空间中对生成表面的全局优化。

研究结果

1. 逆向设计框架成果显著：MAGECS框架生成了25万多个合金表面结构，高活性结构比例比随机生成提高了2.5倍。通过对生成表面的全面分析，发现Cu和Al是最普遍的元素，二元合金中Cu、Al与其他元素组合展现出良好的活性，面心立方（fcc）或六方密堆积（hcp）相的紧密堆积结构占多数。

2. 筛选与验证：综合考虑活性、析氢反应（HER）竞争和热力学稳定性等因素，利用GNN筛选出110个表面进行DFT计算验证。结果显示，DFT计算的与DimeNet++模型预测结果吻合良好，97%的生成表面最稳定吸附位点的DFT计算，远高于训练数据。

3. 实验验证：选取5种合金（CuAl、AlPd、、和）进行实验验证，成功合成并表征。实验结果表明，部分合金在反应中表现出高活性和高选择性，如CuAl和在特定电压下法拉第效率超80%，且具有良好的稳定性。