他,北大「国家杰青」/国重首席,发表Nature子刊!

360影视 2025-02-06 01:28 3

摘要:质子交换膜电解槽(PEMWE)已经成为绿色氢合成最重要的技术之一。然而,目前PEMWE装置中使用大量Ir被广泛认为是阻碍PEMWEs大规模和可持续部署的主要障碍。将Ir和金属氧化物载体复合是提高Ir原子利用率的有效策略。

质子交换膜电解槽(PEMWE)已经成为绿色氢合成最重要的技术之一。然而,目前PEMWE装置中使用大量Ir被广泛认为是阻碍PEMWEs大规模和可持续部署的主要障碍。将Ir和金属氧化物载体复合是提高Ir原子利用率的有效策略。

尽管已经报道了有效的负载型Ir催化剂,但是在低Ir负载量和工业高电流密度下实现理想的活性和耐久性仍然是一个巨大的挑战,因为有限的活性中心数量通常需要更高的电解电压来实现工业电流密度,导致Ir转化为更容易溶解的高氧化态。此外,实用的PEMWE装置对具有快速气液传质能力和良好界面电导率的OER催化剂同样提出了更苛刻的要求。

近日,北京大学郭少军吕帆等报道了一种在二维多孔MnOx中原位还原相分离法合成含有Ir纳米团簇的Ir/MnOx催化剂,它具有强耦合杂化界面和高质量/电荷转移能力,可以作为阳极催化剂来实现实用持久的低Ir PEMWE。王大蔚和林芳旭博士本文的共同第一作者。

原位光谱表征结果显示,在重建的IrOx/MnOx界面附近存在丰富的Ir-O-Mn键,这些键可以为活性Ir3+物质的产生和稳定提供有效的电荷转移通道。由于低价态Ir具有最佳的d能带结构,IrOx/MnOx催化剂在300 mV过电位下的质量活性高达4 A mgIr-1,是IrO2的150.6倍,在所有已报道的Ir金属基催化剂中具有较高的S数(6.8 ×105)。

值得注意的是,使用Ir/MnOx (Ir负载量为0.2 mgIr cm-2)作为阳极催化剂层的PEMWE装置在1.7 V处表现出6.69 A mgIr-1的高质量活性,并且能够在1 A cm-2电流密度下稳定运行300小时,S数高达1.48 ×108。PEMWE的优异性能不仅归功于存在大量稳定的Ir3+物种,而且源于催化剂的多孔和超薄二维纳米片结构(强化传质和优化界面接触)。

此外,这种协同作用增强了材料在严格PEMWE操作条件下的性能,Ir负载量为0.1 mgIr cm-2的Ir/MnOx在加速耐久性试验(AST)中表现出较低的衰减率(2 A cm-2下每1000次循环下降1.24 mV)。

Ir-O-Mn embedded in porous nanosheets enhances charge transfer in low-iridium PEM electrolyzers. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-024-54646-8

郭少军,北京大学博雅特聘教授,国家杰出青年基金获得者、国家重点研发计划首席科学家、北京高等学校卓越青年科学家、英国皇家化学会会士、全球高被引科学家(化学、材料)、爱思唯尔中国高被引学者。长期从事电能源化学、材料与关键技术研究。提出了材料应变调控催化理念,揭示了材料应变、电荷与催化的构效关联,创制了高效氢能催化剂体系,开发出自主产权国际领先水平的电解制氢和燃料电池器件,显著提升了氢电能源转换效率,推动了应变催化理念在燃料电池、氢能等领域的应用。以通讯作者身份在Nature、Science、Nat. Synth.、Nat. Mater.、Nat. Rev. Chem.、Nat. Rev. Mater.、CNS系列、PNAS、JACS、AM、Angew.等高影响力期刊发表学术论文,论文被引7.4万余次,h指数145,2014-2023连续10年入选“全球高被引科学家”榜单。研究成果两次被遴选为中国科学十大进展30项候选成果,被Science、Nat. Synth.专文评述,受Nat Synth.邀请撰写观点论文。

来源:华算科技

相关推荐