摘要：传统的有机电解质无法防止锂枝晶的无控生长，最终导致短路，使其不适用于锂金属阳极（LMAs）和锂金属电池（LMBs）。

研究概述

传统的有机电解质无法防止锂枝晶的无控生长，最终导致短路，使其不适用于锂金属阳极（LMAs）和锂金属电池（LMBs）。

凝胶聚合物电解质（GPEs）结合了液态电解质（快速离子传输）和固态电解质（坚固的机械性能）的优点，成为LMBs的有前景替代品。

然而，目前的GPEs在低温下表现不佳，主要原因是缓慢的动力学和不稳定的界面，严重阻碍了LMBs在寒冷环境中的应用。

基于此，2024年11月26日，中南大学吴飞翔教授团队在国际顶级期刊Energy & Environmental Science发表题为《Contriving gel polymer electrolyte to drive quasi-solid-state high-voltage Li metal batteries at ultra-low temperatures》的研究论文。

在本文，为了提高使用GPEs的LMBs在低温下的性能，研究团队通过多功能GPE组分的战略设计，开发了一种创新且简单的GPE配方。

常见的环醚DOL因其低熔点和低粘度而作为聚合单体，而聚DOL（PDOL）则作为GPE的骨架。

有趣的是，理想的低温锂盐LiBF4还充当DOL开环的引发剂，但是LiBF4在DOL中的溶解度较差，限制了其有效性。

因此，引入了具有高介电常数的FEC以促进LiBF4在DOL中的溶解，FEC还是一种脱溶剂，加速了低温下的电荷转移过程。

理论计算表明，该配方还影响Li+溶剂化结构的形成，进一步生成含有强大的氟化锂和导锂的LixBOyFz的固体电解质界面层成分。

这种GPE设计不仅提高了传输动力学，还同时改善了界面稳定性。

因此，这种GPE使得Li//LCO电池能够在低至-60°C的温度下运行并取得显著性能，这是低温GPE领域的一个前所未有的重大进展。

这一成就为低温GPE的性能树立了新标准。此外，这种简单的设计允许轻松整合专门的功能组分，为多功能低温GPE的发展铺平了道路。

图文解读

图1：低温锂金属电池凝胶聚合物电解质的设计

图2：两种电解质在-20°C下的电化学性质

图3：-20°C下Li+溶剂化结构的理论研究

图4：-20°C循环锂金属阳极在两种电解质中的界面化学

图5：Li//NCM811细胞在-20°C下的电化学性能

文献信息

Contriving gel polymer electrolyte to drive quasi-solid-state high-voltage Li metal batteries at ultra-low temperatures, Energy & Environmental Science, 2024.

来源：朱老师讲VASP