摘要：机器学习势函数方法为高精度原子尺度模拟提供了强有力的手段，深刻影响了材料领域的研究范式。近期，一些磁性模型方法将磁矩等磁性物理量也加入到机器学习势函数，为磁性材料的研究提供了新的工具。然而高效的模型离不开准确的数据，目前磁性模型的发展缺乏高效准确的数据生产工具
机器学习势函数方法为高精度原子尺度模拟提供了强有力的手段，深刻影响了材料领域的研究范式。近期，一些磁性模型方法将磁矩等磁性物理量也加入到机器学习势函数，为磁性材料的研究提供了新的工具。然而高效的模型离不开准确的数据，目前磁性模型的发展缺乏高效准确的数据生产工具。
近日，北京科学智能研究院（AI for Science Institute, 以下简称AISI）、中国工程物理研究院研究生院等单位的研究人员和合作者在arXiv上预发表了名为《Integrating Deep-Learning-Based Magnetic Model and Non-Collinear Spin-Constrained Method: Methodology, Implementation and Application》的文章 [1]。文章基于国产开源密度泛函软件ABACUS实现了一种针对任意非共线磁矩的约束密度泛函方法DeltaSPIN，并通过ABACUS+DeePSPIN训练了纯铁体系的磁性模型，高精度模拟了BCC相的铁磁-顺磁转变。
一直以来，第一性原理计算难以模拟磁性构型的演化。而模型方法虽然可以进行引入磁场的计算，但是存在精度不足的共性问题。近些年来，机器学习势函数与海量的第一性原理数据结合，在非磁材料领域解决了大量传统方法难以处理的复杂问题，为磁性材料的大尺度模拟提供了全新的可能性。
最近，一些机器学习势函数模型开始在原有基础之上额外考虑原子磁矩、磁转矩等物理量，可以对材料的磁性进行有效的学习和预测。然而，这些模型在训练环节一直困扰于缺乏足够磁性第一性原理数据。当前主流的材料库虽然包含了海量的第一性原理数据，但它们基本上都是非磁或者是磁基态的数据。这些基态磁性数据无法满足磁性模型额外引入的自旋自由度的采样需求。
为了解决磁性数据短缺的问题，我们亟需一个精确高效的工具以较低的成本生产任意磁矩条件下的第一性原理数据。约束密度泛函方法 (constrained Density Functional Theory，缩写为cDFT) 可以基于拉格朗日乘子法，引入任意的约束条件，计算得到的任意非基态的第一性原理数据，扩展第一性原理的应用场景。
我们在国产开源密度泛函软件ABACUS之中实现了一种高效的非共线自旋约束密度泛函方法(spin constrained Density Functional Theory，以下简称spin-cDFT)，也称之DeltaSPIN[2]。我们在ABACUS中的平面波基组（PW）、数值原子轨道基组（LCAO）下以统一的框架均实现了DeltaSPIN方法，具体计算流程如图一所示。我们直接基于ABACUS自带的数值原子轨道，进行一系列预处理（截断、平滑化）作为辅助轨道，使用轨道投影的方式定义原子磁矩。我们通过测试发现这种定义方式在确保磁矩局域性的同时，获得了较高的精度。
首先，用户可以在STRU文件中任意设置每个原子的目标磁矩。与传统基态自洽场迭代不同的是，我们引入了一层内循环，用来实现拉格朗日乘子法优化。内外循环双层优化确保输出的原子磁矩都与目标磁矩保持一致。同时，满足约束磁矩时的拉格朗日乘子在理论上可以视为磁转矩，表示为达到相应状态时所需施加的局域磁场。
图一：ABACUS中实现的DeltaSPIN方法的计算流程图
ABACUS中的DeltaSPIN方法可以在任意非共线磁性构型下通过原子受力、晶格应力和磁转矩的的严格差分测试（如图二所示），同时正在大范围测试之中。
图二：（a）BCC-Fe的原子力差分测试；（b）NiMnTi的磁转矩差分测试；（c）FeNi的晶格应力差分测试
ABACUS可以为机器学习势函数磁性模型高效生产非共线第一性原理数据。图三，我们使用DeltaSPIN计算结果展示了铁单质的BCC和FCC相的第一性原理势能面。
图三：通过ABACUS的DeltaSPIN计算得到的BCC-Fe和FCC-Fe的铁磁构型下不同体积、磁矩大小时的势能面形状
铁体系磁性模型的训练和应用铁是最为重要的磁性元素。我们选用最近提出的DeePSPIN模型方法 [3-4]，基于ABACUS的DeltaSPIN第一性原理计算，结合DPGen主动学习，分别生产了21442个平面波基组和35164个数值原子轨道的纯铁晶体（Fe）第一性原理数据。在采样中，我们考虑铁的BCC相和FCC相，以及它们对应的铁磁、反铁磁和双层反铁磁三种磁构型的微扰构型。
基于训练得到的DeePSPIN模型，我们使用Lammps进行带磁性的分子动力学模拟。在带磁性的分子动力学模拟中，控温与控压的实现同样能够达到良好的效果。如图四所示，在800K与1200K条件下进行的0压NPT模拟过程中，系统经过一定时间的平衡后，其总磁矩、温度以及压强均呈现出稳定的态势。在逐渐升温的过程之中，观察到BCC-Fe的磁性逐渐减弱，并在1000K左右发生了铁磁-顺磁的转变。这一居里温度与实验观察到的1043 K非常接近（图五、图六）。
图四：使用数值原子轨道数据训练得到的模型进行800/1200k的0压的NPT模拟，平衡后的系统总磁矩、温度、压强。
图五：使用ABACUS数值原子轨道（DZP）基组数据（红色），或者平面波基组数据（蓝色）训练得到的DeePSPIN模型，在升温分子动力学模拟中，不同温度下BCC-Fe体系的磁性变化。在1000K左右发生磁有序的转变。
图六：使用数值原子轨道数据训练得到的模型进行10ps的50-1200k的升温NPT模拟。图中箭头表示原子磁矩的大小和方向，红色和蓝色分别代表磁矩朝向Z轴的正和负方向。随着温度的升高，系统的原子磁矩从最初的统一朝向Z轴正方向的铁磁状态，逐步变成朝向各个方向的顺磁状态。
未来发展
该软件是目前国际范围内唯一可提供磁性激发态训练数据的专业工具，结合DeePSPIN将具备晶格-自旋多物理场耦合体系下NVE、NVT、NPT等多种系综的分子动力学模拟能力。目前在CPU上成本已经十分具有竞争力，下一步会继续进行性能优化，并高效支持DCU加速计算。
另一方面，磁性材料的精确第一性原理计算仍是最前沿的挑战方向，ABACUS开发团队正在广泛测试，并计划未来推出基于ABACUS的磁性材料通用模型的可靠数据生产方案。
如何使用目前ABACUS的DeltaSPIN的开发分支仍在内测，欢迎合作，请联系：
zhengdy@aisi.ac.cn (郑老师)
bxu@gscaep.ac.cn (徐老师)
参考资料[1] Integrating Deep-Learning-Based Magnetic Model and Non-Collinear Spin-Constrained Method: Methodology, Implementation and Application, arXiv preprint arXiv:2501.14382
[2] Z. Cai, K. Wang, Y. Xu, S.-H. Wei, and B. Xu, Quantum Front. 2, 21 (2023)
[3] T. Yang, Z. Cai, Z. Huang, W. Tang, R. Shi, A. Godfrey, H. Liu, Y. Lin, C.-W. Nan, M. Ye, L. Zhang, K. Wang, H. Wang, and B. Xu, Phys. Rev. B 110, 064427 (2024)
[4] DeePMD-kit v3: A Multiple-Backend Framework for Machine Learning Potentials, arXiv preprint arXiv:2502.19161
来源：胜白带您了解历史
