摘要：在电化学水分解过程中，催化剂常常发生不可避免地重建。重建既可以增强也可以削弱催化活性，因此制定能够促进有益重建同时抑制有害情况的策略至关重要。具有积极作用的重构催化剂作为一种电化学稳定的结构，保证了催化活性和稳定性，从而支持了高效催化剂的发展。在工作条件下，预

在电化学水分解过程中，催化剂常常发生不可避免地重建。重建既可以增强也可以削弱催化活性，因此制定能够促进有益重建同时抑制有害情况的策略至关重要。具有积极作用的重构催化剂作为一种电化学稳定的结构，保证了催化活性和稳定性，从而支持了高效催化剂的发展。在工作条件下，预催化剂表面结构的变化影响电解质的组成，并且从预催化剂溶解到电解质中的痕量阴离子/阳离子的存在可能对催化性能产生影响。然而，目前的研究大多集中在这些重组催化剂的结构-性能关系上，忽视了在重组过程中溶解在电解质中的组分的作用。因此，综合考虑预催化剂和电解质的变化，研究其作用机理以及进一步设计高活性、稳定的电化学制氢催化剂是迫切需要的。近日，香港城市大学张文军、洪果、日本东北大学李昊和刘恒等成功合成了高纯度六边形Co2Mo3O8纳米颗粒，并研究了其在水分解过程中的动态表面结构演变。通过计算和实验相结合的方法，研究了Co2Mo3O8的电位依赖性表面结构演变机理，并建立了催化剂结构、性能和机理之间的相关性。研究发现，在室温下，Co2Mo3O8在1.0 M KOH中的表面结构转变可以通过施加电位来控制，其中OH-离子的亲核侵蚀作用导致Mo在预催化剂表面暴露，并溶于电解质中形成MoO42-；进一步增加还原电位导致形成了电化学稳定的Co(OH)2@Co2Mo3O8。

机理研究表明，形成的Co(OH)2@Co2Mo3O8异质结加速了水的解离，而MoO42-/Mo2O72-与Co(OH)2@Co2Mo3O8的电位依赖性相互作用激活了H吸附、H偶联和H2解吸的能垒，使得HER活性大大提高。受这种机制的启发，研究人员采用调制偏压方法在Co2Mo3O8上构建了一种有高含量Co(OH)2的Co(OH)2@Co2Mo3O8异质结构。在1 M KOH和50 mM MoO42-条件下，Co(OH)2@Co2Mo3O8在-0.4 VRHE处实现了显著的氢产率(1.85 mol h-1)和法拉第效率(FE，99.9%)，并在约100 mA cm-2的电流密度下稳定运行一个多月，表现出优异的HER活性和稳定性。综上，该项研究强调了在催化剂设计中理解预催化剂重构和电解质演变的重要性，也为合理设计高性能纳米结构提供了指导。Rational design of precatalysts and controlled evolution of catalyst-electrolyte interface for efficient hydrogen production. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-025-57056-6

张文军，1994年毕业于兰州大学，获得博士学位。他曾在Fraunhofer表面工程和薄膜研究所(1995年至1997年)、香港城市大学(1997年至1998年)担任博士后。1998年至2000年，他在国家无机材料研究所担任科学技术机构研究员。他于2000年再次加入城大，担任高级研究员。2002年获日本应用物理学会(JSAP)最佳论文奖，2003年获德国洪堡基金会Friedrich Wilhem Bessel研究奖，2015年获城大杰出研究奖，2019年获校长奖。张教授在德国Siegen大学任客座教授，兰州大学任萃英讲席教授，在苏州大学、合肥工业大学、中科院理化所和深圳先进技术研究院(CAS)等校任客座教授。洪果，教授，北京大学博士，瑞士苏黎世联邦理工学院博士后、澳门大学助理教授，现任香港城市大学材料科学及工程学系副教授、香港城市大学“超金刚石及先进薄膜研究中心”核心成员、香港城市大学“香港清洁能源研究院”成员。洪果教授主要从事纳米材料和能源存储领域的研究工作，发表学术论文120余篇，其中自2021年起发表包括Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.等论文60余篇。

李昊，副教授，2022年起任职于日本东北大学(Tohoku University)材料科学高等研究所(AIMR)，作为课题组负责人从事材料设计与计算、人工智能(机器学习和数据科学)开发研究。2019年博士毕业于美国德克萨斯大学奥斯汀分校化学系及Oden科学与工程计算中心(师从反应过渡态算法创始人之一Graeme Henkelman教授)。2017年在加州大学洛杉矶分校的纯粹与应用数学中心(IPAM)担任访问研究员。2020-2022年初于丹麦科技大学物理系从事博士后工作，师从现代催化理论鼻祖、美国工程院院士Jens K Nørskov教授(美国工程院院士、丹麦双院院士、欧盟院士)。2014年至今已发表论文超200篇，包含Nat. Catal.、Nat. Commun.、JACS、AM、ACS Catal.等领域权威杂志。总引用>8000次、h指数>50。

来源：MS杨站长