Nat. Commun.: 拓扑引导采样与机器学习助力多相催化活性相发现

摘要：在多相催化中，催化剂的活性相会受到温度、pH值、电极电位等外部条件的影响，导致表面或体相结构发生变化，从而影响催化性能。然而，由于催化剂结构的复杂性和动态性，传统的实验手段难以全面解析这些活性相，计算模拟则面临原子构型数量庞大和计算成本高昂的问题。因此，开发高

https://doi.org/10.1038/s41467-025-57824-4

研究团队开发了一种基于拓扑引导采样和机器学习的自动化框架，高效探索多相催化中的活性相，为复杂催化体系的精准建模和催化机理分析提供了新方法。

Data zenodo:Code availability:

The code used to generate results in the manuscript is available from:https://github.com/JFLigroup/PH-SA under MIT license98.

在多相催化中，催化剂的活性相会受到温度、pH值、电极电位等外部条件的影响，导致表面或体相结构发生变化，从而影响催化性能。然而，由于催化剂结构的复杂性和动态性，传统的实验手段难以全面解析这些活性相，计算模拟则面临原子构型数量庞大和计算成本高昂的问题。因此，开发高效、自动化的计算方法，以准确预测活性相并理解其催化作用机制，是多相催化研究的核心挑战之一。

本研究提出了一种基于**拓扑数据分析（Persistent Homology, PH）和机器学习力场（MLFF）**的新型方法。具体而言：

1. 采用拓扑引导采样算法（PH-SA），通过拓扑不变量（如 Betti 数）识别催化材料中的可能活性位点，无需依赖化学直觉，全面探索不同构型。

2. 结合机器学习力场（MLFF），基于迁移学习加速结构优化，从而有效降低计算成本，实现对大规模催化体系的高效建模。

3. 通过构建Pourbaix 图，分析不同外部环境下活性相的演化，并对催化反应机理进行深入探讨。

• Pd-H 体系：探索了 50,000 种可能构型，揭示了氢在 Pd (100) 表面及亚表层的渗透机制，并发现氢的插层可诱导 Pd (100) 晶面发生“hex”重构，显著影响 CO₂ 电催化还原反应。

• Pt-O 体系：研究了 100,000 种构型，揭示了氧化过程中 Pt 纳米团簇的结构演变，发现氧的掺杂会降低铂催化氧还原反应（ORR）的活性，与实验观测高度一致。