摘要：I. 序言无序碳是一类用于热管理的重要材料，但人们对其热输运性质与结构的依赖关系及其微观机制尚缺乏全面的理论认识。为此，阿尔托大学王彦周博后（通讯作者）、Miguel A. Caro 研究员、Tapio Ala-Nissila 教授（通讯作者）、北京科技大学钱
无序碳可大致分为两类：
以 sp2结构单元为主的三维纳米多孔碳（NP-C），其由弯曲的石墨烯片段组成；
sp2/sp3混合键合的四面体非晶碳（a-C）。
从 图 1 的结构中可以看出，NP-C 几乎由 sp2键合构成，其含量不随密度变化；而 a-C 的 sp3含量随密度显著增加。我们结合 NEMD、HNEMD 以及量子统计校正方法计算谱热导率：
热导率 可以通过对谱热导率的频率积分得到。
从 图 2 发现，NP-C 的热导率与密度呈线性增加关系，而 a-C 呈超线性增加关系。
从 图 3 计算的谱热导率发现，不同密度 NP-C 的谱热导率分布图形具有高度的相似性，即密度只是同比例地缩放了 数值大小，并不改变 图 3(a-d) 的两个峰值的相对强弱及分布形状。
但 a-C 却不同于 NP-C。从 图 3(e-h) 中，我们发现，相较于 THz 处的第二个峰值，a-C 谱热导率在 THz 处的第一个峰值随密度的增加而额外增大。
IV. 自由程 和群速度结合 NEMD 和 HNEMD 计算得到的谱平均自由程结果（图 4）表明：
NP-C（sp2不随密度变化） 的谱平均自由程基本保持不变；
a-C（sp3随密度显著增加） 的谱平均自由程在低频区域明显增大。
3从流关联函数计算的低频声速结果（图 5）可以看出：
这一结果进一步说明，sp3结构单元不仅增加了自由程，还对低频群速度 产生了额外贡献，从而导致 a-C 热导率的超线性增长。V. 结论本文预测了 NP-C 和 a-C 的热导率 分别与密度呈线性和超线性依赖关系，该结果与实验吻合良好。
NP-C 的线性相关性源于热容与质量密度成正比，而低频振动模式的平均自由程（MFPs）和群速度对结构不敏感。
a-C 的超线性相关性则与 sp3结构单元有关，这些单元增强了低频振动模式的平均自由程（MFPs）和群速度，使其超越了热容的线性依赖关系。
其他此外，作者感谢香港中文大学博士生梁挺在流关联函数计算方面的技术帮助。
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撰稿: 王彦周
[1]
Wang, Yanzhou, et al. 'Density dependence of thermal conductivity in nanoporous and amorphous carbon with machine-learned molecular dynamics.' Phys. Rev. B 111, 094205.:
来源：创意科学
