摘要：在高倍率、低温充电等恶劣条件下，部分锂（Li）离子无法嵌入石墨（Gr）颗粒中，形成枝晶状的Li镀层，导致商用锂离子电池（LIBs）容量衰退，存在严重的安全隐患。基于此，北京航空航天大学宫勇吉教授（通讯作者）等人报道了一种Li镀层调控策略，不是去消除Li镀层，而

成果简介

在高倍率、低温充电等恶劣条件下，部分锂（Li）离子无法嵌入石墨（Gr）颗粒中，形成枝晶状的Li镀层，导致商用锂离子电池（LIBs）容量衰退，存在严重的安全隐患。基于此，北京航空航天大学宫勇吉教授（通讯作者）等人报道了一种Li镀层调控策略，不是去消除Li镀层，而是通过使用Li枝晶抑制剂，将“死Li”镀层转变为可逆的活性Li镀层，从而实现安全、长寿命的LIBs。

值得注意的是，在Gr负极（Gr-SAMn）中，仅1 wt.%的单原子锰（SAMn）就能实现显著的改进，因此体积密度和质能密度基本不受影响。Gr负极上的“死Li”量可以减少90%，从而在高倍率和低温下大大提高了软包电池的性能。在2 C条件下，Gr-SAMn||NCM811软包电池的容量保持率为86.2%（比原始的Gr||NCM811软包电池的容量保持率提高了23.0%），电池甚至可以在5 C充电时循环。即使在-20 ℃循环，添加SAMn也能将平均库仑效率（CE）从97.95%提高到99.94%。因此，这种有前途的策略为解决Li镀层问题提供了一种新的选择。

相关工作以《A Lithium Dendrite Inhibitor in Graphite Anodes Enabling Fast-Charging and Low-Temperature Lithium-Ion Pouch Cells》为题发表在2025年3月27日的《Advanced Materials》上。

宫勇吉，1989年出生，北京航空航天大学材料科学与工程学院副院长、教授、博士生导师。2011年在北京大学获得本科学位；2015在美国莱斯大学获得博士学位；2016—2017在美国斯坦福大学崔屹院士课题组从事博士后研究；2017年（28岁）加入北京航空航天大学材料科学与工程学院，中组部第十三批“青年”入选者。入选2017福布斯中国30位30岁以下精英榜。主要研究方向：二维（2D）材料的规模化合成及其在新能源、信息器件方面的应用，包括锂金属电池、半导体器件等。

个人主页：http://shi.buaa.edu.cn/gongyongji/en/index.htm.

图文解读

对比不可逆镀锂枝晶的石墨负极，在石墨负极（记为Gr-SAMn）中引入SAMn可以明显消除锂枝晶，促进致密可逆镀锂，显著提高了LIBs的安全性和寿命。扫描电镜（SEM）、飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）定性证实，Gr-SAMn负极获得了均匀的镀锂和无枝晶形貌，荷电状态（SOC）为130%。滴定气相色谱（TGC）定量结果表明，Gr-SAMn负极上的死锂量仅为Gr负极上的约10%。此外，在25 C和2 C下，1.1-Ah Gr-SAMn基软包电池的容量保持率为86.2%，循环1500次平均库仑效率（CE）高达99.98%，比Gr基软包电池高23.0%。即使在-20 ℃和0.2 C的低温循环下，Gr-SAMn||NCM811的平均CE也可达到99.94%，这是因为Gr||NCM811的平均CE仅为97.95%。

图1. SAMn调节可逆锂电镀示意图

图2. SAMn和SAMn-Gr电极的表征

作者利用NCM811正极（2.8 mAh cm-2），N/P=1组装软包电池，电解质为1.0 M LiPF6，溶解在EC/DMC/DEC（体积比1: 1: 1）中，VC为1.0%。在2 °C和25 °C条件下，经过1500次循环后，添加SAMn的软包电池的容量保持率为86.2%，平均CE为99.98%。不含SAMn的软包电池在1500次循环后的容量保持率仅为63.2%，平均CE为99.96%，比含Gr-SAMn的软包电池低23.0%。Gr-SAMn||NCM811软包电池在平行实验中表现出更高的容量保留，而Gr-SAMn||NCM811（具有4.1 mAh cm-2的高面积容量）软包电池也显示出优异的容量保持能力，证明了该策略在高面积容量电极中的有效性。

在恒流/恒压（CC-CV）模式下，以5 C充电和1 C放电，截止电流密度为0.05 C进行循环，Gr-SAMn||NCM811软包电池在200次循环中容量保持率为76.96%，而Gr||NCM811软包电池的容量保持率仅为54.89%。同时，Gr-SAMn||NCM811软包电池的CE在200次循环后保持稳定，平均CE为99.42%，而Gr||NCM811软包电池在30次循环后，平均CE为98.10%。

图3.半电池的定性和定量分析

图4.软包电池在25 °C下的性能

在-20 °C和0.2 C条件下，Gr||NCM811软包电池在35次循环后迅速失效，Gr软包电池容量保留率仅为7.72%，80次循环平均CE为97.95%，而Gr-SAMn||NCM811软包电池在80次循环后仅出现轻微的容量衰减（容量保留率为98.22%），平均CE为99.94%。在0.5 C的较高倍率下，Gr-SAMn||NCM811软包电池也表现更好。在此充电倍率下，Gr-SAMn||NCM811软包电池的充电时间约为116 min。

此外，在循环Gr负极上观察到丰富的银灰色沉积，而在循环Gr-SAMn负极上没有银灰色沉积。在扫描电镜下，在整个Gr负极上可以看到枝晶状和苔藓状的金属Li结构，没有观察到石墨颗粒。在Gr-SAMn负极上观察到光滑、清洁的表面，没有明显的锂沉积。

图5.软包电池在低温下的性能

文献信息

A Lithium Dendrite Inhibitor in Graphite Anodes Enabling Fast-Charging and Low-Temperature Lithium-Ion Pouch Cells. Adv. Mater., 2025, https://doi.org/10.1002/adma.202501448.

来源：朱老师讲VASP