中科大余彦AM:平衡人工界面层亲钾性与催化活性助力无枝晶钠

摘要:钾金属电池(PMBs)因其高能量密度和低成本,被认为是应用于电网级储能系统的有力候选技术。然而,钾的不均匀成核和固态电解质界面层(SEI)的不稳定性会导致枝晶生长和循环性能不佳,从而限制其实际应用。



钾金属电池(PMBs)因其高能量密度和低成本,被认为是应用于电网级储能系统的有力候选技术。然而,钾的不均匀成核和固态电解质界面层(SEI)的不稳定性会导致枝晶生长和循环性能不佳,从而限制其实际应用。

在此,中国科学技术大学余彦团队通过构建一种局部有序结构的碳层(SC-1600)作为人工界面层,实现了钾亲和性与催化活性之间的平衡。该优化设计能够促进钾金属的均匀成核,并形成致密的SEI层。基于此,SC-1600@K对称电池可以在0.5 mA cm⁻²电流密度和0.5 mAh cm⁻²容量条件下稳定运行2000小时。组装的全电池在1 A g⁻¹的电流密度下经过1500次循环后仍能保持78%的容量。此外,SC-1600@Na还显著延长了钠金属电池的使用寿命。图1. 吸附能和催化活性对钾沉积及SEI层形成的影响

总之,该工作成功设计并制备了一种局部有序结构碳材料(SC-1600),作为Na/K金属负极的理想人工界面层,实现了稳固的界面结构、超长的循环寿命和均匀的SEI层。有限元模拟表明,SC-1600@K复合负极能够确保均匀的电场分布,并在钾沉积过程中抑制枝晶的生长。通过Cryo-TEM、ToF-SIMS和XPS分析显示,SC-1600@K复合阳极具有均匀、薄且富无机成分的SEI层结构。此外,DFT计算显示SC-1600材料具有良好的钾亲和性,并且由于其缺陷水平降低,能够避免电解质的过度分解。因此,该材料实现了钾亲和性与催化活性之间的平衡。

基于此,SC-1600@K匹配的对称电池及SC-1600@K//PTCDA全电池均显示出优异的电池性能。因此,该研究提出了一个模型系统,展示了如何通过调控人工界面碳层中的缺陷位点来优化SEI层结构和钾离子的吸附行为,为钾金属电池(PMBs)的保护界面层提供了合理的设计思路。

图2. PTCDA//SC-X@K电池的电化学性能

文献信息

Balancing Potassiophilicity and Catalytic Activity of Artificial Interface Layer for Dendrite-Free Sodium/Potassium Metal Batteries, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202412446

来源:华算科技

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