摘要：2024年12月5日，清华大学深圳国际研究生院张正华特别研究员、南京工业大学景文珩教授团队在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Species mass transfer governs the selectivity of gas
先进电催化剂的精心设计及其集成到气体扩散电极（GDE）架构中，正在成为H2O2电合成研究领域的一个重要研究范式。
然而，在体相电解过程中，电催化剂和组装的GDE在H2O2选择性上经常表现出明显差异。
2024年12月5日，清华大学深圳国际研究生院张正华特别研究员、南京工业大学景文珩教授团队在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Species mass transfer governs the selectivity of gas diffusion electrodes toward H2O2 electrosynthesis》的研究论文，清华深研院崔乐乐、南京工业大学/江苏双良环境科技有限公司陈斌、清华深研院陈冬旭为论文共同第一作者，张正华特别研究员、景文珩教授为论文共同通讯作者。
张正华，清华大学深圳国际研究生院特别研究员/副教授。2007年本科毕业于合肥工业大学；2007-2008年在浙江大学担任研究助理；2011年硕士毕业于浙江大学；2014年博士毕业于澳大利亚新南威尔士大学，师从Prof. T David Waite（美国工程院院士）、Prof. Greg L. Leslie。随后留校从事博士后研究。曾在日本京都大学任助理教授进行交流访问，现任职于清华大学深圳国际研究生院。
张正华特别研究员的主要研究方向是基于限域效应的膜等功能材料开发及高效水处理技术：1）膜法水处理：膜法限域催化、膜法水/污水处理工艺、膜污染控制及清洗策略；2）高级氧化法水处理：电化学、限域催化、类芬顿等；3）功能材料的制备及水处理应用：二维材料、功能高分子材料、MOF等。
迄今在环境领域主流期刊发表SCI一区论文100余篇，其中近5年以唯一通讯作者在Nature Communications、Energy & Environmental Science、ACS Catalysis、Chem Catalysis、Water Research、Green Chemistry、 Applied Catalysis B: Environmental、Journal of Membrane Science等发表SCI一区论文74篇；并参编Elsevier/Springer英文专著3部；以第一发明人申请专利15项，其中授权7项国内和国际发明专利。
景文珩，南京工业大学化工学院教授，特种分离膜产业创新战略联盟（国家试点）秘书长。
景文珩教授主要从事介孔陶瓷膜制备及其应用的研究工作。承担了国家自然科学基金、国家863等十多项科研项目，先后在Chemical Communication、Jouranl of Material Chemistry、ACS Applied Materials & Interfaces和化工三大主流期刊AIChE J.、Chem. Eng.Sci、Ind. Eng. Chem. Res.等刊物上发表多篇期刊论文。
在本文中，研究团队阐明了除电催化剂的固有特性外，关键物种（包括反应物和产物）的质量传递行为在决定电极级H2O2选择性方面起着至关重要的作用。
这种趋势在高反应速率（电流密度）条件下变得更加明显，此时传递限制加剧。
通过利用GDEs的扩散相关参数（DRP）（即润湿性和催化剂层厚度）作为探针因素，采用短时间和长期的电解结合原位电化学反射吸收成像和理论计算，深入研究了DRP及其控制的局部微环境对O2和H2O2质量传递的影响。
相应地揭示了电极尺度上扩散依赖的选择性的机理根源。
本研究获得的基本见解强调了主流疏水性GDEs架构创新的必要性，以同步优化反应物和产物的质量传递，为下一代涉及气体消耗的电还原情景中的GDEs铺平道路。
图1：受润湿性控制的H2O2产量
图2：物质扩散行为调节电极有限元
图3：扩散依赖电极有限元对CL厚度的敏感性
图4：电润湿诱导的微环境析出和物种传输
图5：分子水平上对扩散依赖电极有限元的理解
综上，这篇论文研究了气体扩散电极（GDE）在电合成过氧化氢（H2O2）过程中的选择性，揭示了关键物种（包括反应物和产物）的质量传递行为在决定电极规模H2O2选择性中的关键作用，尤其是在高反应速率（电流密度）下。
研究结果表明，通过调控GDE的亲疏水性和催化剂层厚度，可以显著优化反应物和产物的质量传递，从而提高H2O2的法拉第效率（FE），对于开发下一代GDE在气体消耗型电解场景中的应用具有重要意义。
该研究提供了对GDE在电化学合成H2O2过程中选择性调控的深入理解，特别是在工业相关电流密度下的H2O2选择性与质量传递行为之间的关系。
这项研究为设计和优化GDE提供了新的策略，以实现在实际应用中更高效、稳定的H2O2生产。
未来有望应用在不需要外部供气设施的情况下，通过模拟呼吸式设计的GDE实现商业化可行的电解堆，这对于便携式空气消毒和面向消费者的污水处理等利基应用领域具有广泛的应用潜力。
Cui, L., Chen, B., Chen, D. et al. Species mass transfer governs the selectivity of gas diffusion electrodes toward H2O2 electrosynthesis. Nat. Commun., (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-55091-3.
来源：华算科技
