碳纳米管宏观薄膜上再活化Fe纳米颗粒，用于高效可充电锌空气电池

摘要：可充电锌空气电池（ZABs）具有高能量密度、安全性和环境友好性，在下一代可持续能源储存方面具有巨大潜力。然而，空气阴极的缓慢动力学阻碍了其能量效率和循环稳定性。本文，江西理工大学Ting Liu、尹艳红副教授、吴子平教授等在《Carbon》期刊发表名为“R

1成果简介

可充电锌空气电池（ZABs）具有高能量密度、安全性和环境友好性，在下一代可持续能源储存方面具有巨大潜力。然而，空气阴极的缓慢动力学阻碍了其能量效率和循环稳定性。本文，江西理工大学Ting Liu、尹艳红副教授、吴子平教授等在《Carbon》期刊发表名为“Reactivated Fe Nanoparticles on Carbon Nanotube Macro Film for High-Efficiency Rechargeable Zinc-Air Batteries”的论文，研究报告了一种桥接策略来制造独立的空气阴极（NCNTs-Fe/CMF），该策略由交联和互连的铁纳米颗粒（NPs）组成，它们封装在掺杂N的碳纳米管（NCNTs-Fe）上，并与碳纳米管宏薄膜（Fe/CMF）基底紧密结合，以激活铁 NPs 位点。NCNTs-Fe/CMF 的桥接效应使其具有良好的界面接触、大比表面积和高导电性，从而加速了电子转移并促进了氧气的传质/扩散。

此外，活化的铁 NPs 与 N 掺杂之间的协同作用丰富了氮物种，进一步促进了电催化过程。因此，NCNTs-Fe/CMF 表现出卓越的双功能催化活性，在 10 mA cm-2 的条件下，半波电位为 0.88 V，过电位为 340 mV。此外，基于 NCNTs-Fe/CMF 空气阴极组装的可充电 ZAB 在 5 mA cm-2 的条件下可提供令人满意的 130.0 mW cm-2 功率密度和长达 200 h 的出色循环耐久性。这项工作为开发高效、稳定的独立空气电极提供了一种桥接设计策略。

2图文导读

图1. The schematic of fabricating NCNTs-Fe/CMF.

图2. SEM images of (a) Fe/CMF and (b) NCNTs-Fe/CMF. (c-e) TEM and HR-TEM images, and (f) SAED pattern of NCNTs-Fe/CMF. (g) HAADF-TEM image and element mappings images of NCNTs-Fe/CMF.

图3. (a) The XRD patterns of NCNTs-Fe/CMF, Fe2O3/CMF, and Fe/CMF. (b) The N2 adsorption-desorption isotherms of NCNTs-Fe/CMF and the inset is the corresponding pore size distribution. (c) Raman spectra of NCNTs-Fe/CMF, Fe2O3/CMF, and Fe/CMF. (d) High-resolution N 1s XPS spectra, (e) the relative ratio of various N types, and (f) Fe 2p XPS spectra of NCNTs-Fe/CMF.

图4. (a) ORR LSV plots (1600 rpm) of NCNTs-Fe/CMF, Fe2O3/CMF, Fe/CMF, and commercial Pt/C in O2-saturated 0.1 M KOH solution. (b) ORR Tafel plots of NCNTs-Fe/CMF, Fe2O3/CMF, Fe/CMF, and commercial Pt/C. (c) E1/2 and Jk at 0.8 V of different samples. (d) Chronoamperometry curves of NCNTs-Fe/CMF and Pt/C at a constant potential of 0.4 V. (e) LSV curves (1600 rpm) of NCNTs-Fe/CMF, Fe2O3/CMF, Fe/CMF and RuO2 for OER in 1.0 M KOH solution. (f) OER Tafel plots of NCNTs-Fe/CMF, Fe2O3/CMF, Fe/CMF, and commercial RuO2. (g) The chronopotentiometry curve of NCNTs-Fe/CMF at 10 mA cm-2. (h) The E1/2 and ΔE of NCNTs-Fe/CMF compared with recently reported electrocatalysts.

图5. The electrochemical performance of ZABs assembled by NCNTs-Fe/CMF and Pt/C+RuO2/CMF air cathode. (a) Schematic graphic. (b) Open circuit plots. (c) Discharge curves and related power density. (d) Specific capacity and charge-discharge curves, and (e) cycling stability of rechargeable ZABs under 5 mA cm-2.

3小结

总之，我们成功合成了一种独立的 NCNTs-Fe/CMF 空气阴极，它是由相互连接的嵌入 N-掺杂碳纳米管（NCNTs-Fe）的高密度交联网络组成，并通过活化的 Fe NPs 桥接策略与 CMF 无缝集成。交联的 NCNTs-Fe 在导电 CMF 基底上的原位生长确保了良好的界面接触和较大的比表面积，有利于氧气的传质/扩散和电荷传输。更重要的是，NCNTs-Fe 提供了丰富的吡啶-N 和 Fe-Nx 物种，有助于形成活性位点，提高电催化活性。制备的 NCNTs-Fe/CMF 具有显著的双功能催化性能，在 10 mA cm-2 时的 ORR 半波电位为 0.88 V，OER 电位为 1.57 V，与商用 Pt/C 和 RuO2 相当。在可充电 ZAB 中应用时，NCNTs-Fe/CMF 作为独立的空气电极可提供 1.52 V 的开路电压、130.0 mW cm-2 的功率密度以及在 5mA cm-2下200h的稳定循环能力。这种桥接设计策略为设计高效稳定的独立式空气阴极提供了一种简便高效的方法。

文献：