博士一作!她,博毕4年即985教授、获「国家优青」,新发AM!

360影视 2024-12-15 22:42 9

摘要:2024年12月12日,湖南大学邹雨芹教授在国际期刊Advanced Materials发表题为《Highly Efficient Synthesis of α-Amino Acids via Electrocatalytic C-N Coupling Rea

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电催化C-N偶联法合成α-氨基酸因其反应条件温和、反应参数可控、原子经济性等优点而受到广泛关注。然而,α-氨基酸的产率仍然不理想。

2024年12月12日,湖南大学邹雨芹教授在国际期刊Advanced Materials发表题为《Highly Efficient Synthesis of α-Amino Acids via Electrocatalytic C-N Coupling Reaction Over an Atomically Dispersed Iron Loaded Defective TiO2》的研究论文,Zhonghuan Zhu、2021级硕士姜一民、2021级博士生徐雷涛、Qizheng An为论文共同第一作者,邹雨芹教授为论文通讯作者。

邹雨芹,湖南大学化学化工学院教授,国家优青。2009年、2012年本硕毕业于上海大学,2017年获得英国曼彻斯特大学博士,同年入职湖南大学,2021年担任教授。

邹雨芹教授近年来围绕有机分子电催化转化开展了一系列研究,剖析了催化剂与有机分子间作用机制,探究了有机电催化反应路径,并在此基础上,设计一系列高效催化剂。

在这里,研究人员采用原子分散的Fe负载缺陷TiO2单片电催化剂(adFe-TiOx/Ti)实现了α-氨基酸的高效电催化合成,并筛选了用于肟加氢所需的电催化剂组分。

研究表明,所制备的adFe-TiOx/Ti乙醛酸转化率高达约100%,甘氨酸选择性为 80.2%。

电化学实验和理论计算表明,原子级分散的Fe(adFe)位点和氧空位(OVs)增强了乙醛酸(GA)、乙醛肟(GO)和硝酸盐(NO3−)的吸附。

adFe位点进一步促进了NO3−转化为羟胺(NH2OH)过程中的H2NO* → H2NOH*步骤,以及GO还原为甘氨酸过程中的NH-CH2-COOH* → NH2-CH2-COOH*步骤。

通过同步辐射傅里叶变换红外光谱(SR-FTIR)和差分电化学质谱(DEMS)揭示了偶联途径和临界中间体。

此外,adFe-TiOx/Ti还成功合成了六种其他α-氨基酸,展示了其在α-氨基酸电合成中的多功能性。

这项工作为C-N偶联合成α-氨基酸提供了一种高效的电催化剂。

图1:电催化C-N偶联合成甘氨酸的示意图及不同电极的产物分布和转化率

图2:adFe-TiOx/Ti电催化剂的表征

图3:adFe-TiOx/Ti电催化剂在电催化合成α-氨基酸中的性能

图4:adFe-TiOx/Ti电催化剂在不同反应中的活性和机理

图5:甘氨酸合成的C-N偶联机理研究

综上,在这篇论文中,作者研究了通过电催化C-N偶联反应高效合成-氨基酸的方法,特别是利用原子级分散的铁负载在缺陷TiO2上的单体电催化剂(adFe-TiOx/Ti)实现了几乎100%的转化率和80.2%的甘氨酸选择性。

该研究开发了一种高效的电催化剂,这对于工业级别的-氨基酸生产具有重要意义,因为它不仅提高了产物的选择性和产率,还展示了在电合成-氨基酸方面的通用性,为未来的生物制药、食品技术和材料科学等领域提供了一种可持续和环境友好的合成策略。

Highly Efficient Synthesis of α-Amino Acids via Electrocatalytic C-N Coupling Reaction Over an Atomically Dispersed Iron Loaded Defective TiO2, Advanced Materials, 2024. https://doi.org/10.1002/adma.202409864

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