摘要：铅卤钙钛矿（Lead Halide Perovskites, LHPs）是一类兼具优异光电性能的新型半导体材料，因其在光吸收、载流子迁移率和可调带隙等方面的突出表现，被广泛应用于太阳能电池、X射线探测、发光二极管等领域。与传统的硅基或无机光电材料相比，LHPs

铅卤钙钛矿（Lead Halide Perovskites, LHPs）是一类兼具优异光电性能的新型半导体材料，因其在光吸收、载流子迁移率和可调带隙等方面的突出表现，被广泛应用于太阳能电池、X射线探测、发光二极管等领域。与传统的硅基或无机光电材料相比，LHPs具有成本低廉、制备工艺简单、性能可调等优势，成为新一代光电器件的研究热点。

然而，尽管该材料在宏观器件层面表现出色，其微观结构与性能之间的关联机制仍未完全厘清，尤其是A位有机阳离子（如甲胺MA和甲脒FA）对材料局域结构和光电性能的具体影响尚存在争议，给器件稳定性和性能优化带来了新的挑战。

成果简介

在此，科罗拉多州立大学James R. Neilson、剑桥大学Milos Dubajic和Samuel D. Stranks、新南威尔士大学Stephen P. Bremner, Michael P. Nielsen以及帝国理工学院Aron Walsh等人合作在Nature Nanotechnology期刊上发表了题为“Dynamic nanodomains dictate macroscopic properties in lead halide perovskites”的最新论文。

该团队针对MAPbBr₃与FAPbBr₃单晶，采用X射线漫散射、非弹性中子散射、超光谱光致发光显微镜和机器学习辅助的分子动力学模拟等多种手段，系统解析了这两类材料中八面体局域倾斜纳米结构域的对称性、形貌与分布特征。

研究发现：MAPbBr₃中形成密集、各向异性、反相倾斜的动态平面纳米结构域，而FAPbBr₃则形成稀疏、各向同性、同相倾斜的球形结构域。进一步实验表明，这些由FA阳离子诱导的稀疏球形纳米结构域能够有效降低电子动态无序，从而增强光电响应，解释了FA基钙钛矿器件优异性能的微观根源。该研究不仅为理解局域结构调控宏观性能提供了直接证据，也为设计高性能钙钛矿光电器件开辟了新的思路。

研究亮点

（1）本研究首次通过X射线漫散射和非弹性中子散射实验，结合超光谱光致发光显微技术以及机器学习辅助的分子动力学模拟，系统揭示了铅卤钙钛矿中A位阳离子调控的局域动态纳米结构域的真实空间特征，得到了FA和MA两种阳离子引发截然不同的纳米结构行为——FA诱导形成稀疏、各向同性、同相倾斜的球形纳米结构域，而MA则形成密集、各向异性、反相倾斜的平面纳米结构域。

（2）实验通过X射线漫散射图案分析，构建了现象学模型，识别出MAPbBr₃中三种不同类型的八面体局域倾斜纳米结构域，揭示了其低对称性特征。

（3）通过弹性中子散射与分子动力学模拟，证实这些纳米结构域为动态、准弹性行为，且在不同温度下具有可调控性，进一步说明其并非静态缺陷而是内禀的结构波动。

（4）温度调制实验表明，这些动态纳米结构域的存在对材料的光电性能具有直接影响，FA引发的球形纳米结构域可有效降低电子动态无序，提升电荷输运和寿命，从而解释了FA体系在光伏和X射线探测器中表现出的优越性能。

图文解读

图1：X射线漫散射揭示了MAPbBr₃与FAPbBr₃中局域倾斜八面体纳米结构域在对称性、形状和分布上的显著差异。

图2：现象学X射线漫散射模型揭示了立方相MAPbBr₃中三种类型的局域倾斜八面体纳米结构域。

图3：弹性中子散射与分子动力学模拟证实，在立方相MAPbBr₃和FAPbBr₃中存在准弹性的动态局域八面体纳米结构域。

图4：温度诱导的动态纳米结构域结构调制揭示了其对宏观光电性能的影响。

结论展望

本文通过系统揭示卤化物钙钛矿中A位阳离子对局域动态纳米结构域的调控作用，首次实验验证了多形态网络结构的存在及其对宏观光电性能的深远影响，带来了重要的科学启迪。

研究表明，局域结构的动态演变不仅决定了电子波函数的瞬时局域化和带隙调控，还揭示了动态无序的本质是具有明确对称性的相关纳米结构域，这突破了以往对非简谐性的模糊认识。尤其是A位阳离子通过氢键和取向重排影响八面体的倾斜模式，进而塑造出不同形态和密度的纳米结构域，从而显著调节材料的载流子动力学和光电性能。

此外，动态孪晶纳米结构域所伴随的瞬态应变场，为应变工程在钙钛矿材料中的应用提供了理论依据，拓展了材料设计的维度。本文的发现不仅深化了对钙钛矿局域结构与宏观性能关系的理解，也为未来通过精确调控局域动态结构实现材料性能提升，特别是在光伏、光电子及量子器件领域的创新应用，指明了新的研究方向和设计思路。

文献信息

Dubajic, M., Neilson, J.R., Klarbring, J. et al. Dynamic nanodomains dictate macroscopic properties in lead halide perovskites. Nat. Nanotechnol. (2025). https://doi.org/10.1038/s41565-025-01917-0

来源：朱老师讲VASP