摘要：三维组装碳材料具有独特的分层多孔性和相互连接的通道，对新兴锌空气电池（ZAB）的发展至关重要。本文，三峡大学郑勇、叶立群教授团队、安徽工业大学 刘明凯 教授在《Small》期刊发表名为“Self-Assembled Covalent Triazine Fram
1成果简介
三维组装碳材料具有独特的分层多孔性和相互连接的通道，对新兴锌空气电池（ZAB）的发展至关重要。本文，三峡大学郑勇、叶立群教授团队、安徽工业大学 刘明凯 教授在《Small》期刊发表名为“Self-Assembled Covalent Triazine Frameworks Derived N, S Co-Doped Carbon Nanoholes with Facilitating Ions Transportation Toward Remarkably Enhanced Oxygen Reduction Reaction and for Zinc–Air Batteries”的论文，研究通过先自组装再碳化的简单程序合成了氮（N）和硫（S）共掺杂三维碳纳米孔（N/S-CNHs）。该过程利用自组装共价三嗪框架和木质素磺酸钠（CTF@LS）的混合体作为多功能前体。由此产生的 N/S-CNHs 具有独特的纳米孔微结构，由交织的碳纳米团簇组成，有利于电催化过程中离子和电子的高效传输。
N原子和S原子的加入有趣地改变了催化剂微环境的润湿特性，从而极大地促进了关键中间产物的传输及其与电解质的相互作用。因此，优化后的 N/S-CNH-900 在 ORR（E1/2 = 0.86 V vs RHE）中表现出显著的电催化活性，超过了最先进的 Pt/C 电催化剂。理论计算显示，N和S杂原子掺杂的协同效应显著增强了 *OOH 的解吸及其向 O* 的转化，从而明显加速了 ORR 过程。此外，与采用商用 Pt/C催化剂的 ZABs 相比，配备N/S-CNH-900阴极的液态和准固态ZABs 的峰值功率密度和比容量都有所提高。
2图文导读
图1、材料示意图和形态特征。
图2、结构表征。
图3、化学性质。
图4、理论计算。
图5、液态锌空气电池的性能。
图6、准固态锌空气电池的性能。
3小结
总之，我们采用了一种新颖的氢键自组装策略，制造出了具有连接纳米孔的 N、S共掺杂三维碳基质，用于增强ORR电催化。这种方法产生了多孔碳爆米花微体系结构，其中具有丰富的纳米孔和精确定制的掺杂杂原子的活性位点。因此，合成的N/S-CNH-900显示出卓越的ORR活性，与RHE相比，E1/2为0.86V。使用 N/S-CNH-900阴极组装的ZAB具有显著的粉末密度（128 mW cm-2）、超强的比容量（780 mAh gZn-1）和非凡的速率性能。详细的 DFT计算阐明了S的引入在调节邻近N原子的电子结构中的有利作用，从而降低了与 ORR速率决定步骤相关的自由能。这项工作突出了多孔碳纳米孔作为一种稳健高效的ORR电催化剂在新兴ZABs应用中的作用，为创新纳米结构电催化剂的开发提供了宝贵的见解，并为未来能源存储和转换技术的进步铺平了道路。
文献:https://doi.org/10.1002/smll.202410619
来源：材料分析与应用
来源：石墨烯联盟
