摘要：2024年12月1日，中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所徐勇研究员、厦门大学黄小青教授、西安交通大学刘茂昌教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Selective light-driven methane oxidation
由于单一光化学过程中能量/质量传递缓慢和化学驱动力不足，光催化甲烷（CH4）升级为高附加值化学品具有重大意义，特别是C2产物，但也是一个挑战。
2024年12月1日，中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所徐勇研究员、厦门大学黄小青教授、西安交通大学刘茂昌教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Selective light-driven methane oxidation to ethanol》的研究论文，薛飞、张春阳、程诚为论文共同第一作者，徐勇研究员、黄小青教授、刘茂昌教授为论文共同通讯作者。
徐勇，中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所研究员。2013年于中国科学技术大学获得博士学位（意大利国家核物理研究院Frascati国家实验室联合培养）。2014-2017年在苏州大学从事博士后研究（美国劳伦斯伯克利国家实验室联合培养）；2017-2020年任苏州大学副教授；2020-2023年任广东工业大学教授；2024年加入苏州纳米所任研究员。
徐勇研究员以贵金属催化剂的设计与开发为基础，围绕催化剂可控合成、活性中心结构调控及催化剂构效关系探索等方面开展了系统研究。迄今已发表论文120余篇，其中包括Nature Synthesis、Science Advances、Nature Communications、Advanced Materials、Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Materials、Energy & Environmental Science等。
黄小青，厦门大学化学化工学院教授，国家杰青。2005年本科毕业于西南师范大学（现西南大学），2011年在厦门大学获博士学位，导师：郑南峰教授、郑兰荪教授。2011-2014年在美国加州大学洛杉矶分校从事博士后研究，合作导师：黄昱教授和段镶锋教授，2014年至今先后就职于苏州大学、厦门大学。
黄小青教授的研究兴趣为贵金属纳米材料的精准制备及其电、热、光催化应用研究。
刘茂昌，西安交通大学能源与动力工程学院教授，国家级青年人才。2007年、2014年获西安交通大学学士和博士学位（博士导师：郭烈锦院士），攻博期间赴美留学，在圣路易斯华盛顿大学和佐治亚理工学院做联合培养博士，师从华人科学家夏幼南院士。
刘茂昌教授一直致力于太阳能-氢/碳氢燃料的高效低成本转化基础理论的研究以及相应催化材料、体系和系统的设计与开发。截至2023年5月，在Nature Energy、Nature Commun、PNAS、Energy Environ. Sci.等国际知名期刊发表SCI一作/通讯作者论文60余篇。
在此，作者在Cu9S5和Cu单原子（Cu9S5/Cu-CCN）修饰的晶体氮化碳（CCN）上实现了太阳能驱动的CH4氧化为乙醇（C2H5OH）。
光热效应和光催化的结合克服了CH4转化为C2H5OH的瓶颈，其中Cu9S5成为将太阳能转化为热能的热点。
原位表征表明，Cu单原子作为O2还原为·OOH/·OH的电子受体，而Cu9S5作为空穴受体和CH4吸附、C-H活化和C-C偶联的位点。密度泛函理论（DFT）计算表明，Cu9S5/Cu-CCN通过稳定·CH3和·CH2O来降低C-C耦合能垒。
更为重要的是，C2H5OH的产率达到549.7 μmol g-1 h-1，选择性为94.8%，表观量子效率为0.9%（420 nm）。
这项工作为CH4转化为高附加值化学品提供了一条可持续的途径。
图1：Cu9S5/Cu-CCN的合成和电子显微镜表征
图2：结构表征
图3：甲烷氧化性能
图4：光驱动甲烷氧化的机理研究
图5：机理研究和密度泛函理论（DFT）计算
综上，该论文研究了通过光催化技术将甲烷（CH4）选择性氧化为乙醇（C2H5OH），开发了一种基于硫化铜（Cu9S5）和铜单原子修饰的晶体氮化碳（Cu9S5/Cu-CCN）的光催化剂。研究成功实现了太阳能驱动的甲烷到乙醇的转化，展现了高效的光热效应和光催化性能，具有重要的能源和环境意义。
这不仅为甲烷转化提供了一种可持续的途径，有助于减少温室气体排放和实现碳中和，而且对化学工业、能源转换、材料科学等领域的研究和应用具有重要的推动作用，展示了在温和条件下从甲烷制备C2+含氧化物的选择性催化的新途径。
Xue, F., Zhang, C., Cheng, C. et al. Selective light-driven methane oxidation to ethanol. Nat. Commun., (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54835-5.
来源：华算科技
