摘要：2024年11月15日，中国石油大学（北京）赵震教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Electronic asymmetry of lattice oxygen sites in ZnO promotes the photoc

甲烷与氧气的光催化氧化偶联有望获得有价值的多碳产物，但反应活性较低。

2024年11月15日，中国石油大学（北京）赵震教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Electronic asymmetry of lattice oxygen sites in ZnO promotes the photocatalytic oxidative coupling of methane》的研究论文，Mengyao Sun为论文第一作者，赵震教授为论文通讯作者。

赵震，中国石油大学（北京）理学院教授/沈阳师范大学化学化工学院教授、院长，教育部“长江学者奖励计划”特聘教授。1987年本科毕业于东北师范大学，1993年、1996年硕博毕业于中国科学院长春应用化学研究所。

1987-1990年在黑龙江省绥化师范专科学校任教；1996-1997年加入中国科学院长春应用化学研究所；1997-2002年先后在日本国立资源和环境技术综合研究所、日本国立大阪工业技术研究所、美国里海大学化工系、阿克苏－诺贝尔化学公司中心研究院 （美国、纽约）分别作AIST博士后、NEDO Research Fellow、Visiting Research Scientist、博士后副研究员；2002年至今就职于中国石油大学（北京），2017年经学校协议派遣担任沈阳师范大学化学化工学院教授、院长。

赵震教授的研究方向为能源与环境催化、稀土催化、催化新材料（油气资源高效转化与洁净利用催化），截至2023年10月，在化学化工（催化）领域国内外知名的学术期刊上发表催化相关论文500余篇，发表文章被引用18000多次，H因子71（Scopus）。

在这里，作者基于晶格氧的电子不对称设计，对氧化锌负载的金催化剂进行铈修饰，以提高偶联活性。

甲烷转化率超过16000 μmol g-1 h-1，多碳选择性为94.9%，催化耐久性为3天，在更多热辅助下可提高到34000 μmol g-1 h-1，乙烷的周转频率为507 h-1，350 nm处的表观量子效率为33.7%。

根据系统表征和理论分析，铈掺杂剂不仅可以促进活性氧的形成，还可以通过控制金属-氧键强度来干预晶格氧的活性，从而促进有利的甲基解吸形成乙烷和快速释放水。

这项工作为有氧甲烷转化为乙烷的高效光催化剂的合理设计提供了见解。

图1：筛选适合掺杂Ln金属的理论计算

图2：制备光催化剂的结构和电子表征

图3：光催化OCM性能评估

图4：反应中间体追踪和机理研究

图5：光催化OCM反应的密度泛函理论（DFT）研究

综上，这项研究通过基于晶格氧的电子不对称设计，在氧化锌负载的金催化剂上应用铈修饰，提高了甲烷光催化氧化偶联反应的活性。

研究成果显示，甲烷转化率超过16000 μmol g-1 h-1，多碳选择性为94.9%，催化耐久性达到3天，并且在更多热辅助下可以增加到34000 μmol g-1 h-1，具有507 h-1的乙烷周转频率，以及在350 nm处具有33.7%的表观量子效率。

这项工作为合理设计高效的光催化剂提供了见解，有助于实现从甲烷到乙烷的有氧转化，对于开发新型环保能源和化学物质的转化技术具有重要意义，尤其是在减少对原油依赖和提高能源效率方面展现出广阔的应用前景。

Sun, M., Chen, Y., Fan, X. et al. Electronic asymmetry of lattice oxygen sites in ZnO promotes the photocatalytic oxidative coupling of methane. Nat. Commun.15, 9900 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54226-w.

来源：华算科技