摘要：近年来，盐结晶诱导微相分离在增强的水凝胶力学性能方面受到广泛关注，但此类方法通常因严重的相分离而削弱水凝胶的弹性和韧性，存在显著局限性。针对此关键问题，不列颠哥伦比亚大学姜锋教授和中国林科院林化所刘鹤研究员创新性地提出了一种通用的相工程策略，利用纤维素纳米晶（
近年来，盐结晶诱导微相分离在增强的水凝胶力学性能方面受到广泛关注，但此类方法通常因严重的相分离而削弱水凝胶的弹性和韧性，存在显著局限性。针对此关键问题，不列颠哥伦比亚大学姜锋教授和中国林科院林化所刘鹤研究员创新性地提出了一种通用的相工程策略，利用纤维素纳米晶（CNC）调控乙酸钠（NaAc）结晶诱导的微相分离，成功制备出兼具高强度、高韧性、高延展性和抗疲劳性的纤维素复合水凝胶（图1）。该研究以题为“A Universal Strategy to Mitigate Microphase Separation via Cellulose Nanocrystal Hydration in Fabricating Strong, Tough, and Fatigue-Resistant Hydrogels”发表在期刊Advanced Materials。
图1 强韧水凝胶的设计与结构特征
研究发现，单独添加NaAc会因NaAc·3H2O晶体的形成引发严重的微相分离，从而制得刚性且缺乏弹性的水凝胶。而通过引入CNC，其独特的水合效应能够竞争性结合晶体中的水分子，有效缓解微相分离，成功实现了刚性水凝胶向弹性、强韧且耐疲劳水凝胶的转变（图2）。图2 水凝胶的微结构和相互作用的演变
基于这一水凝胶强韧化策略，制备的PAAm/NaAc/CNC水凝胶展现出前所未有的综合性能，包括拉伸强度（1.8 MPa）、可拉伸性（4730%）、韧性（43.1 MJ m−3）、断裂能（75.4 kJ m−2）和疲劳阈值（3884.7 J m−2）（图3和图4）。此外，CNC水合效应调控微相分离的设计策略适用于多种高分子网络体系（如PAAm、PAA、P(AA-co-Am)、明胶和藻酸盐等），显著提升了各类水凝胶的体积韧性和断裂韧性，增强幅度达10至300倍（图5）。这一研究不仅深化了纤维素在调控软材料结构与性能中的核心作用，同时也为未来高性能水凝胶的设计提供了新思路和新方法。图3 水凝胶的压缩和拉伸性能
图4 水凝胶的断裂韧性和疲劳抗性
图5 水凝胶强韧化策略的通用性
该工作由中国林科院林化所和不列颠哥伦比亚大学合作完成，联合培养博士研究生王思恒为论文第一作者，中国林科院林化所刘鹤研究员和不列颠哥伦比亚大学姜锋教授为论文共同通讯作者。
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来源：高分子科学前沿一点号1
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