摘要：“Janus”一词常用于描述在两个相对的侧面或面上显示不同性能的材料。在二维材料领域，通过打破顶层和底层对称性来创建不对称的Janus材料，为增强谷自旋分裂、平面外压电和二次谐波产生等工程特性和功能开辟了一条有吸引力的途径。将Janus材料的尺寸从二维减小到具

研究背景

“Janus”一词常用于描述在两个相对的侧面或面上显示不同性能的材料。在二维材料领域，通过打破顶层和底层对称性来创建不对称的Janus材料，为增强谷自旋分裂、平面外压电和二次谐波产生等工程特性和功能开辟了一条有吸引力的途径。将Janus材料的尺寸从二维减小到具有两种不同边缘结构或拓扑结构的一维系统，尤其是那些在Janus锯齿边缘石墨烯纳米带（JGNRs）中具有不对称锯齿边缘的系统，为实现一维铁磁量子自旋链和组装多个量子比特创造了机会。同时，它还能在一维极限中创建铁磁传输通道，该通道可以承载完全自旋极化的电流，而无需像传统锯齿形边缘石墨烯纳米带（ZGNRs）那样施加平面内电场、应变或进行化学官能化。

尽管已有理论尝试通过将三角形碎片附着到ZGNRs的一个边缘来打破锯齿形结构对称性，但由此产生的铁磁状态更加离域，且会延伸到三角形碎片中。此外，这种GNRs的实验实现仍面临巨大挑战，因为这种GNRs前体的合理设计需要同时打破其结构和自旋对称性。这项任务的难度甚至超过了制造对称ZGNRs，而制造对称ZGNRs本身也因高反应性以及前体设计和合成的诸多挑战而极为困难。迄今为止，仅有两种基于U形前驱体设计的对称ZGNRs被报道，且所获得ZGNRs的宽度被限制于带上具有六个碳锯齿链，即6-ZGNR。

研究成果

近日，新加坡国立大学吕炯教授、美国加利福尼亚大学Steven G. Louie、日本京都大学Hiroshi Sakaguchi，合作报道了一种设计和制造具有两种不同边缘配置的Janus GNRs（JGNRs）形式的铁磁GNRs的通用方法。在Lieb定理和拓扑分类理论的指导下，通过在一条锯齿边上非对称地引入苯基序的拓扑缺陷阵列，同时保持另一条锯齿边不变，设计了两个JGNRs。这破坏了结构对称性，并在每个晶胞内产生了子晶格不平衡，从而引发了自旋对称性的破坏。设计了三个Z形前驱体，用于制造一个母ZGNR和两个JGNRs，缺陷阵列的晶格间距最佳，以完全淬灭“缺陷”边缘的磁边缘态。扫描探针显微镜、光谱学以及第一原理密度泛函理论证实了JGNRs的成功制备，其铁磁基态沿原始锯齿边缘局部化。

相关研究工作以“Janus graphene nanoribbons with localized states on a single zigzag edge”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。

研究内容

在拓扑理论指导下，研究者设计JGNRs的策略包括用拓扑“缺陷”阵列（称为TDZ边）装饰一个锯齿形边，同时保持另一个锯齿状边不变。在TDZ边上引入了苯基序的周期性阵列，以打破结构对称性并产生亚晶格不平衡，使每个晶胞中留下一个未配对的净位点（图1a）。这引入了一个符合Lieb定理的零能带，从而引发了自旋对称性的破缺。为了有效淬灭TDZ边缘的自旋极化，并在锯齿形边缘保持单占据的铁磁边缘态带，关键是确定TDZ边缘周期性苯环之间的最佳间距，以最大限度地破坏边缘态。为此，应用了文献中开发的基于手性对称的拓扑分类理论。在一维二分晶格（如GNRs）中，由于第二近邻相互作用可忽略，手性对称性良好，导致电子拓扑相的Z分类具有传统的Z指数。由于真空的Z指数为零（拓扑平凡相），故可通过GNRs的Z指数推断出末端状态的计数。

图1. JGNRs的设计原则

图2. JGNRs的表面合成和结构表征

图3. 5-ZGNR的制备和表征

图4. JGNRs的电子结构

结论与展望

这项研究通过设计和合成具有不同边缘结构的Janus型锯齿边缘石墨烯纳米带（JGNRs），为磁性量子材料的研究开辟了新方向。研究发现，通过打破ZGNR的结构对称性，可有效诱导出铁磁自旋有序的边缘态，这为实现一维铁磁量子自旋链、组装量子比特和开发碳基铁磁输运通道奠定了基础。这些发现表明，边缘态在决定材料的电子和磁性性质中起着关键作用，尤其是在低维材料中，边缘效应更加显著。此外，DFT计算结合实验结果为量子材料设计提供了有力工具，表明通过合理的拓扑缺陷设计，可以实现对自旋和带隙的精确控制。这些成果不仅深化了对石墨烯纳米带磁性机制的理解，也为量子信息处理和纳米电子学的未来发展提供了新思路和路径。

来源：小王说科学