摘要：近日，Nature在线发表了北京大学庞全全研究员课题组的研究论文，题目为「All-solid-state Li–S batteries with fast solid–solid sulfur reaction」，论文的第一作者为Huimin Song。

近日，Nature在线发表了北京大学庞全全研究员课题组的研究论文，题目为「All-solid-state Li–S batteries with fast solid–solid sulfur reaction」，论文的第一作者为Huimin Song。

开发全固态电池对于电动交通来说非常重要，因为它们具有很高的安全性和比能量。基于层状金属氧化物（LMO）阴极的全固态电池具有吸引力，但LMO在高电势下与固态电解质（SE）的不可逆寄生反应以及富镍LMO的化学机械降解阻碍了长期稳定性和倍率性能。原则上，具有高比能量的全固态锂硫电池（ASSLSB）可以消除其中一些挑战，因为中等电势不会导致固态电解质的显著氧化，充电时释放的活性氧也不会威胁到热安全，因此有望实现更高的本质安全性。固态电解质的使用将进一步消除液体电解质锂硫电池中臭名昭著的多硫化物穿梭现象。

然而，由于单质硫和Li2S的固固硫氧化还原反应（SSSRR）非常慢，ASSLSB一直受到倍率性能和循环寿命差的困扰。由于这两种活性材料都是电子绝缘的，反应只能在固态电解质|活性材料|碳三相边界处发生，且均为固体。由于三相边界位置的密度通常远低于两相边界位置，反应在空间上受到高度限制，对有效的固固电荷转移提出了挑战。通过在阴极中引入功能添加剂（如Cu、LiVS2和改性碳）方面已经取得了显著的进展，但「全固态三相边界」挑战造成的动力学问题尚未完全解决。此外，使用Li2S作为活性材料可能会给电极制造带来技术挑战。

在此研究中，作者报道了一种由碘化硫代硼磷酸锂（LBPSI）玻璃相固体电解质（GSE）实现的快速SSSRR。基于I⁻和I2/I3⁻之间的可逆氧化还原，固体电解质（以及作为超离子导体）起着表面氧化还原介质的作用，促进了固固两相边界的缓慢反应，从而大大增加了活性位点的密度。通过这种机制，ASSLSB表现出超快充电能力，在2C（30 °C）下充电时显示出1497 mAh g⁻¹sulfur的高比容量，同时在20C下仍保持784 mAh g⁻¹sulfur。值得注意的是，在60 °C下以150C的极端倍率充电时，可实现432 mAh g⁻¹sulfur的比容量。此外，该电池在25000次循环中表现出优异的循环稳定性，在5C（25 °C）下容量保持率为80.2%。这项研究希望在氧化还原介导SSSRR方面的工作将为开发高能量和安全的先进ASSLSB铺平道路。

图1 | LBPSI GSEs的基本概念和特征。

图2 | ASSLSBs的快速充电性能。

图3 | 基于LBPSI的电池在不同状态下的电化学和光谱研究。

图4 | ASSLSBs在25 °C下的长期循环性能。

图5 | ASSLSBs在60 °C下的长期循环性能。

论文链接：

Song, H., Münch, K., Liu, X. et al. All-solid-state Li–S batteries with fast solid–solid sulfur reaction. Nature, 2025. https://doi.org/10.1038/s41586-024-08298-9

--科研任我行

来源：Future远见