近日，西湖大学理学院物理系刘仕课题组在前期工作“模块化开发深度势”（ModDP）的基础上[1]，运用固溶体PbxSr1-xTiO3310xSr1-xTiO310体系在0≤x≤1范围内的全组分超晶格，从而揭示出由拓扑结构衍生出的丰富相图。在该研究中，研究人员以(PbTiO3)10/(SrTiO310这一典型体系作为切入点，模拟了超晶格中的涡旋畴在升温过程中的特殊相变，即类铁电-类反铁电-顺电相变。并且在外加电场下能够对类铁电相和类反铁电相分别进行调控，从而实现两类不同的电滞回线。通过在SrTiO3层中引入Pb掺杂，研究者还发现由于退极化场的削弱，能够诱导出涡旋态到斯格明子的拓扑相变。相关研究成果以“Topological phase transitions in perovskite superlattices driven by temperature, electric field, and doping”为题发表在Physical Review B [2]上，博士生杨季元为第一作者。摘要：近日，西湖大学理学院物理系刘仕课题组在前期工作“模块化开发深度势”（ModDP）的基础上[1]，运用固溶体Pb
研究背景
铁电超晶格中的拓扑结构，作为磁拓扑结构的电学对应，往往由静电能，梯度能，弹性能等互相竞争而形成。目前已在实验上发现涡旋、斯格明子、极化波、通量闭合畴、半子等形式的铁电拓扑结构，这些结构有望在实现高密度的铁电存储器中发挥作用。在理论研究方法上，第二性原理计算和相场模拟在理解和设计这些铁电拓扑结构中发挥了重要作用，而基于全原子力场的分子动力学方法则很少被运用，这主要是因为缺少高精度、高效率的力场。这一现状在深度势能的助推下有望被改变，从而可以丰富我们对于这类拓扑结构的研究手段，实现第一性原理精度的大尺度分子动力学模拟。
研究成果
以(PbTiO310310超晶格为例，这一体系已经在实验上被验证为涡旋态[3]。现有的实验大多在300K温度下进行调控，但对其随温度变化的相变行为研究尚显不足。为深入探究，研究团队构建了一个包含80,000个原子的超晶格模型，通过分子动力学模拟成功重现了高密度涡旋畴结构。在升温过程中，研究者发现该体系呈现出独特的相变序列：类铁电态→类反铁电态→顺电态（如图1所示）。这一相变路径既不同于传统铁电体系的"铁电-顺电"转变，也不同于反铁电体系常见的"反铁电-铁电"转变。这种特殊的相变行为源于拓扑结构中正负畴的相互转化，是铁电拓扑体系所特有的物理现象。图2. 序参量ξ的相变原理和动力学
通过对类铁电态和类反铁电态分别施加电场，研究者发现类铁电区域表现出通常的铁电体电滞回线，而类反铁电区域表现出一类S型电滞回线（见图3），其局域结构表现出从涡旋态到极化波的转变。这一类型的电滞回线在铁电体储能和高介电响应中均存在潜在应用。
图3. 反铁电区域中的S型电滞回线
3层中掺入Pb离子，成功实现了对退极化场的调控，从而为操控超晶格中的拓扑结构提供了新途径。具体而言，在(PbTiO310/(Pb0.4Sr0.6310超晶格中，原有的涡旋态演化为一种尺寸更大的斯格明子态（如图4所示）。与传统斯格明子相比，这种新型拓扑结构呈现出独特的扩展型边界特征。这一特性主要源于Pb0.4Sr0.63层所具有的弱铁电性质。值得注意的是，这类新型斯格明子态不仅在结构上别具特色，还表现出优异的介电响应特性。图4. (a)-(b)扩大的斯格明子和(c)标准的斯格明子
小结
对(PbTiO310/(PbSr1-x3)10超晶格这一复杂体系的模拟，验证了模块化开发深度势（ModDP）方法的有效性，不仅提供了新的模拟手段，而且揭示出常规铁电体中不存在的新物性，如拓扑相变、高介电响应等。[1] J. Wu, J. Yang, L. Ma, L. Zhang, and S. Liu, Modular development of deep potential for complex solid solutions, Physical Review B 107, 144102 (2023).
[2] J. Yang and S. Liu, Topological phase transitions in perovskite superlattices driven by temperature, electric field, and doping, Physical Review B 110, 214112 (2024).
[3] A. K. Yadav, Observation of polar vortices in oxide superlattices, Nature (London) 530, 198 (2016).
[4] Q. Li, V. A. Stoica, M. Pasciak, Y. Zhu, Y. Yuan, T. Yang, M. R. McCarter, S. Das, A. K. Yadav, S. Park et al., Subterahertz collective dynamics of polar vortices, Nature (London) 592, 376 (2021).
来源：文文课堂
