基于MOF/石墨烯的柔性微流控芯片，用于个性化健康监测

摘要：可穿戴传感器在对生物流体进行连续、实时和无创分析方面大有可为。然而，目前的可穿戴传感器技术存在检测痕量分析物的精度低、变形导致信号失真不可避免以及生物流体补充不足等问题。本文，华中科技大学肖菲教授团队在《ADVANCED FUNCTIONAL MATERIA

1成果简介

可穿戴传感器在对生物流体进行连续、实时和无创分析方面大有可为。然而，目前的可穿戴传感器技术存在检测痕量分析物的精度低、变形导致信号失真不可避免以及生物流体补充不足等问题。本文，华中科技大学肖菲教授团队在《ADVANCED FUNCTIONAL MATERIALS》期刊发表名为“Wearable Sensor for Continuous Monitoring Multiple Biofluids: Improved Performances by Conductive Metal-Organic Framework with Dual-Redox Sites on Flexible Graphene Fiber Microelectrode”的论文，研究通过将设计的金属有机框架（MOFs）修饰石墨烯纤维（GF）微电极集成到柔性微流控芯片中，开发了一种可穿戴式电化学传感器。

这种基于酞菁的 MOFs 具有高密度双氧化还原位点和内在导电性，可确保对生物流体中的代谢物尿酸（UA）和酪氨酸（Tyr）进行高灵敏度和高选择性的电化学检测。独立的功能化 GF 微电极由石墨烯纳米片组装而成。因此，它具有出色的机械柔韧性、大表面积和高时间/空间分辨率。这有助于形成可适应各种皮肤区域的坚固生物界面，并提高体内检测的准确性。因此，基于经双氧化还原位点 MOFs 修饰的 GF 微电极的高性能电化学传感系统与用于高效收集和快速补充原始生物流体的微流体芯片集成在一起，形成了一种实用的可穿戴传感器，用于实时监测汗液和唾液中的 UA 和 Tyr，并通过跟踪痛风患者和健康对照组在富含嘌呤的饮食挑战中的代谢物水平，对痛风进行无创管理。

2图文导读

图1、NiPc-O-Co MOF 的合成和形态学。

图2、N，B-GF 和 NiPc-O-Co/N，B-GF 的制备和表征。

图3、NiPc-O-Co/N，B-GF 的电化学传感性能和生物相容性。

图4、可穿戴电化学传感器的设计和制备。

图5、验证可穿戴传感器在皮肤上的功效。

图6、利用无线可穿戴传感器进行潜在的无创痛风管理。

3小结

总之，我们开发了一种集成了 NiPc-O-Co/N,B-GF 微电极的可穿戴电化学传感器，用于灵敏、准确地检测原始汗液或唾液中的代谢物 UA 和 Tyr。该策略具有以下几个优点：i) 基于导电 MPc 的 MOFs（Co-O4 链接 NiPc-O-Co）的二维多孔纳米结构上的高密度双氧化还原位点和有机连接体可促进 UA 和 Tyr 的异质电子转移动力学和有利的分子间相互作用。与 Co-HHTP 和 NiPc 催化剂相比，所提出的 MOF 具有更高的电催化活性和对 UA 和 Tyr 的吸收能力。ii) 经二维 MOF 组装修饰的三维独立功能化 GF 微电极具有高时间/空间分辨率、优异的机械灵活性和良好的生物相容性，可用于体内检测的可用性和灵敏度也更高。iii) 由此产生的可穿戴电化学传感器集成了微流控模块和可重复使用的电子元件，为生物流体采样、快速刷新以及无线实时分析汗液和唾液中的 UA 和 Tyr 提供了全面的解决方案。我们相信，通过所提出的可穿戴传感器进行原位体液分析，可为生物流体中代谢物生物标志物的监测提供一种无创、连续和准确的方法，从而促进个性化的疾病预防和管理，并可用于床旁诊断和家庭检测。

尽管研究与商业化之间仍有相当大的差距，但仍需进一步开发以弥补这一差距。MOFs 中的缺陷对传感性能的影响是一把双刃剑。虽然缺陷可以通过创造额外的活性位点来提高电催化活性，但也可能损害结构稳定性和长期性能。全面了解结构缺陷如何调节 MOFs 的传感性能和稳定性，对于推进电化学传感器应用的基础研究至关重要。因此，精确的缺陷工程对于优化性能和实现功能性与耐用性之间的平衡至关重要。虽然所提出的传感器对汗液和唾液中的常见干扰物（如葡萄糖、抗坏血酸和乳酸盐）具有选择性，但实际应用仍可能面临复杂生物流体中意外干扰物（如蛋白质、脂类或具有重叠氧化还原电位的代谢物）带来的挑战。此外，长期暴露在生物流体中可能会导致生物污染（如生物分子的非特异性吸附），从而随着时间的推移降低传感器的性能。虽然我们目前的实验显示短期测试期间没有出现明显的生物污垢，但仍需进一步研究，以评估实际条件下的长期稳定性。在未来的工作中，我们将探索基于高导电性金属配体组合合成新型二维 MOF 的有效策略，以及单分子层或单晶体。我们还将设计定义明确的纳米组装结构，如具有特定识别模块的高有序纳米阵列，以提高抗干扰和抗生物污染能力。预计这项工作将产生重大影响，并可能加速下一代以患者为中心的可穿戴传感器的出现，从而改变我们所熟知的数字医疗保健。

文献：