高效、可持续!双非高校院士团队,新发AFM

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摘要:2025年3月5日,广州大学叶思宇、罗东向、华南师范大学刘霄在国际知名期刊Advanced Functional Materials发表题为《Concurrent Photocatalytic CO2 Reduction and 1-Phenylethanol

太阳能驱动的光催化CO2还原与有机化合物氧化成高附加值化学物相结合是一种有前景的策略,它可以同时利用光生电子和空穴。

2025年3月5日,广州大学叶思宇、罗东向、华南师范大学刘霄在国际知名期刊Advanced Functional Materials发表题为《Concurrent Photocatalytic CO2 Reduction and 1-Phenylethanol Oxidation Regulated by Chloride Ion-Capped CdS@ZnxCd1-xS@ZnS QDs》的研究论文,Huakang Yang为论文第一作者,叶思宇、罗东向、刘霄为论文共同通讯作者。

叶思宇,广州大学特聘教授、黄埔氢能源创新中心负责人和首席科学家,加拿大国家工程院院士(2018)。1982年和1988年获得厦门大学学士和博士学位,1988-1993年先后在德国杜伊斯堡埃森大学、加拿大魁北克大学蒙特利尔分校从事博士后研究,随后在加拿大魁北克水电公司研究院和加拿大巴拉德动力系统公司担任高级研究员和首席科学家,2018年至今在鸿基创能科技(广州)有限公司工作,2020年加入广州大学。

叶思宇院士的研究方向为氢能、燃料电池、电化学、电催化、能源材料。

罗东向,广州大学副教授。2009年本科毕业于沈阳工业大学,2011年和2014年硕博毕业于华南理工大学,随后留校从事博士后研究。2016年入职广州工业大学任副教授,2020年加入华南师范大学,2021年加盟广州大学。

罗东向副教授主要从事半导体光电材料与器件、纳米材料在环境和能源领域的应用、光催化应用等方面的研究。主持国家、省部级科研项目20余项,以第一/通讯作者发表SCI论文30余篇,合作撰写英文专著3章节,申请发明专利70件,实用新型专利7件,其中授权发明专利11件,授权实用新型专利7件。

刘霄,华南师范大学副研究员。2016年毕业于德国亚琛工业大学,获得博士学位,师从PGI所长、复杂系研究领域先锋Prof. Dr. Andreas Offenhäusser和国际知名学者张懿教授。2017-2019年在暨南大学开展博士后研究工作,2020年进入华南师范大学。

刘霄的主要研究方向为微观尺度的复杂系统、半导体光敏纳米材料的设计合成、光催化体系构筑及光电性能和机理研究,研究兴趣包括量子材料的能级结构设计和可控合成、纳米颗粒的自组装行为和控制、表面修饰技术、界面电子高效传输以及载流子快速高效分离技术等。

目前已经在国际学术期刊发表SCI论文30余篇,其中以第一作者/通讯作者在Appl. Catal. B-Environ.、Chem. Eng. J.、Small、ACS Appl. Mater. Interfaces、Catal. Sci. Technol.等发表SCI论文20余篇。

在本文中,一种梯度合金化的CdS@ZnxCd1-xS@ZnS量子点(准II型带结构)被Cl-配体封端,在同时转化CO2和1-苯乙醇为合成气和频哪醇方面显示出巨大潜力。

Cl-的钝化作用最大程度地暴露了表面活性位点,并改善了其电子结构,为高效进行氧化还原反应提供了先决条件。

更重要的是,氯离子配体与苯环之间的p-π共轭作用,为空穴的超快转移提供了一个桥梁,从而极大地促进了1-苯乙醇中Cα-H键的活化,释放出大量的活性游离氢。

这一过程有效地降低了二氧化碳还原的热力学能垒,即使由于积累过多质子而产生的过高的动能垒也使得它们能够自耦合,从而产生合成气(CO≈75 mmol g-1 h-1;选择性≈69.86%)。

本研究为进一步实现人工光合作用的高活性、低成本高效转化二氧化碳成可储存的再生资源,以及通过协同有机氧化作用共同生产高附加值物质提供了新见解。

图1:TEM图像

图2:FTIR、吸收光谱和光致发光光谱

图3:XPS和能带结构

图4:光催化CO2还原性能和光电化学分析

图5:自由基检测与反应机理分析

综上,本研究开发了一种氯离子封端的梯度合金化CdS@ZnxCd1-xS@ZnS量子点(准II型能带结构),用于太阳能驱动的光催化二氧化碳还原与1-苯乙醇氧化耦合反应,实现了合成气和高附加值化学物的高效生成。

该量子点催化剂通过氯离子配体的多重作用,显著提高了光生电荷的分离效率和反应活性位点的暴露,实现了高效的CO2还原(CO产率约75 mmol g-1 h-1,选择性约69.86%)和1-苯乙醇的氧化转化。研究揭示了氯离子配体在光催化过程中的独特作用机制,为设计新型高效光催化剂提供了理论依据。

该研究为人工光合作用提供了一种高效、可持续的解决方案,可用于将二氧化碳转化为可储存的可再生能源,同时实现有机化合物的高附加值转化。这种方法不仅有助于缓解温室气体排放问题,还为太阳能驱动的化学合成提供了新的思路,具有广阔的应用前景。

Concurrent Photocatalytic CO2 Reduction and 1-Phenylethanol Oxidation Regulated by Chloride Ion-Capped CdS@ZnxCd1-xS@ZnS QDs, Adv. Funct. Mater.(2025). https://doi.org/10.1002/adfm.202502562

来源:朱老师讲VASP

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