摘要：铜基催化剂因其在电催化二氧化碳（CO₂）和一氧化碳（CO）还原反应中的独特活性，被广泛应用于合成燃料与化学品等领域。与传统的CO₂电还原相比，CO电还原可有效减少碳损失，更有利于多碳（C₂⁺）液体燃料的形成。然而，目前铜基催化剂更倾向于生成乙烯，而非液态醇类，

研究背景

铜基催化剂因其在电催化二氧化碳（CO₂）和一氧化碳（CO）还原反应中的独特活性，被广泛应用于合成燃料与化学品等领域。与传统的CO₂电还原相比，CO电还原可有效减少碳损失，更有利于多碳（C₂⁺）液体燃料的形成。然而，目前铜基催化剂更倾向于生成乙烯，而非液态醇类，限制了其在可持续液体燃料生产中的应用。因此，如何提高铜基催化剂对C₂⁺醇类的选择性，成为该领域的关键挑战。

成果简介

鉴于此，法国国家科学研究中心N、法兰西公学院和索邦大学共同合作研究机构的Ngoc-Huan Tran & Marc Fontecave院士等研究者在Nature Materials期刊上发表了题为“Incorporation of isolated Ag atoms and Au nanoparticles in copper nitride for selective CO electroreduction to multicarbon alcohols”的最新论文。

该团队制备了一种三金属铜基催化剂，该催化剂由氮化铜（Cu₃N）衍生的金属Cu(111)活性位点、金纳米粒子及分散银原子组成，实现了对C₂⁺醇类（乙醇与正丙醇）的高选择性转化。通过引入金和银掺杂，调控了催化剂的表面性质，抑制了乙烯的生成，从而提升了醇类产率。

实验结果表明，该催化剂在气体流动电解池中，以高达100 mA cm⁻²的电流密度运行时，C₂⁺醇类的法拉第效率（FE）超过70%。进一步的理论计算表明，金和银掺杂增强了催化剂表面的憎碳性（carbophobicity），降低了乙烯生成路径的活化能，从而促进了C₂⁺醇类的形成。这一研究为设计高效电催化剂用于液体燃料合成提供了新的思路，并推动了CO电还原在可持续能源领域的应用。

研究亮点

1. 实验首次设计了一种基于铜氮化物的三金属催化剂，通过掺入金纳米颗粒和孤立银原子，成功实现了对C₂⁺醇类（乙醇和正丙醇）的高选择性生成，法拉第效率超过70%。2. 实验通过在气体供给流动电池中运行，并在高电流密度下进行催化反应，取得了显著的多碳醇产品生成效果。该催化剂表现出比其他三金属铜基催化剂更高的C₂⁺醇法拉第效率（76%），并且在100 mA/cm²的高电流密度下也能保持较高的性能。3. 实验通过计算模拟发现，铜氮化物中的金和银掺杂抑制了乙烯的生成，增加了催化剂表面的碳亲和性，从而增强了对乙醇和正丙醇的选择性。图文解读

图 1.CuAu1%Ag0.2%N的显微和x射线衍射表征。

图 2.X射线吸收光谱法表征CuAu1%Ag0.2%N。

图 3.控制电流电解。

图 4.CuAu1%Ag0.2%N的原位表征。

结论展望

本研究揭示了通过低掺杂策略调控铜基催化剂选择性的有效性，为电催化CO还原反应（COR）中高效合成C₂⁺含氧化合物提供了新的思路。研究表明，Cu掺杂Au和Ag能够显著提高乙醇和正丙醇的选择性，并在工业相关电流密度下保持稳定。这一发现不仅加深了对Cu基催化剂表面结构与催化活性之间关系的理解，还凸显了氮化衍生Cu⁰与氧化衍生Cu在催化机理上的差异。值得注意的是，催化剂的碳亲和性、低配位位点及表面粗糙度均对氧化物类产物的选择性起到了关键作用。这一研究为优化电催化剂设计提供了重要指导，未来可通过进一步调控表面电子结构和提高液态产物浓度，推动COR技术在工业规模上的应用，为可持续碳循环与绿色化学合成提供新的技术路径。

文献信息

Phong Duong, H., Rivera de la Cruz, J.G., Portehault, D. et al. Incorporation of isolated Ag atoms and Au nanoparticles in copper nitride for selective CO electroreduction to multicarbon alcohols. Nat. Mater. (2025). https://doi.org/10.1038/s41563-025-02153-6

来源：朱老师讲VASP