摘要：金属卤化物钙钛矿（ABX3, A=Cs+, MA+, FA+; B=Pb2+, Sn2+, etc.; X=Cl−, Br−, I−）具有优异的光电性能。通过结构修饰进行调谐约束可能会进一步改善一维（1D）铯溴化铅（CsPbBr3）的光学性能。此外，激子扩散对

成果简介

金属卤化物钙钛矿（ABX3, A=Cs+, MA+, FA+; B=Pb2+, Sn2+, etc.; X=Cl−, Br−, I−）具有优异的光电性能。通过结构修饰进行调谐约束可能会进一步改善一维（1D）铯溴化铅（CsPbBr3）的光学性能。此外，激子扩散对“超薄”1D CsPbBr3（

基于此，加州大学伯克利分校杨培东院士（通讯作者）等人研究了1D CsPbBr3的光物理特性作为厚度和长度的函数。在本文中，作者比较了5种体系的光致发光量子产率（PLQY）和光致发光（PL）衰减：8 nm量子点（QDs）、8 nm纳米线（NWs）、3.2 nm NWs、3.2 nm纳米棒（NRs）和2.4 nm NRs，数字表示材料厚度。

通过使用变温度时间分辨PL光谱，以及电子结构计算和动力学蒙特卡罗模拟，对辐射和非辐射过程进行反卷积，阐明了激子扩散和捕获/去捕获过程的影响。研究结果证实，激子扩散允许激子沿着纳米结构进一步进入陷阱态，从而限制了8 nm CsPbBr3 NWs的PLQY，并解释了它们的长寿命激子动力学，而增强的辐射率有助于在强约束区（

相关工作以《Pressure-Driven Circularly Polarized Luminescence Enhancement and Chirality Amplification》为题发表在2025年3月12日的《Journal of the American Chemical Society》上。值得注意的是，杨培东院士团队已发表或参与发表共计74篇JACS！

同日，杨培东院士团队还在《Journal of the American Chemical Society》上发表了题为《Stabilizing Ru in Multicomponent Alloy as Acidic Oxygen Evolution Catalysts with Machine Learning-Enabled Structural Insights and Screening》的文章！

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杨培东，美国加州大学伯克利分校终身教授。中国科学院外籍院士、美国国家科学院院士、美国艺术与科学院院士、美国科学促进会会士。1993年本科毕业于中国科技大学；1997年博士毕业于哈佛大学，师从材料科学家查尔斯·李波院士；1997年至1999年进入美国加利福尼亚大学圣塔芭芭拉分校进行博士后研究；1999年进入美国加州大学伯克利分校化学系任教，先后担任助理教授、副教授、终身教授。

主要研究内容为一维半导体纳米结构及其在纳米光学和能量转化中的应用，包括人工光合作用、纳米线电池、纳米线光子学、纳米线基太阳电池、纳米线热电学、碳纳米管纳米流体、低维纳米结构组装、新兴材料和纳米结构合成和操控。

图文解读

在高温下，通过将油酸铯热注入溶解在有机配体混合物的PbBr2溶液中，合成了所有CsPbBr3 NCs。其中，QDs的合成遵循Protesescu等人报道的方法，而1D NCs的合成基于杨院士团队报道的方法，使用辛胺、低反应温度和长反应时间来促进1D生长。TEM成像证实，形态学上为8±1 nm QDs、8±1 nm NWs、3.2±0.1 nm NWs、3.2±0.1 nm NRs和2.4±0.1 nm NRs。利用高分辨率透射电镜（HR-TEM）直接观察到CsPbBr3的方形单元格，其Pb-Br键长为3.0±0.1 Å。

图1. CsPbBr3 NCs的结构表征

在紫外激发下，8 nm QDs和NWs发出绿光，而厚度

3.2 nm NWs为79±1%，3.2 nm NRs为78±3%，2.4 nm NRs为97±2%，其中2.4 nm NRs的接近100% PLQY是1D CsPbBr3在没有任何表面配体处理的情况下报道的最高值。8 nm QDs的平均PL寿命τamp为12.8±0.6 ns，8 nm QDs为52±2 ns，3.2 nm QDs为5.2±0.1 ns，3.2 nm QDs为5.4±0.3 ns，2.4 nm QDs为3.42±0.01 ns。胶体CsPbBr3在8 nm NWs中τamp值最长，为52 ns，τ4为730 ns，表明其具有良好的载流子传输潜力。

图2. CsPbBr3 NCs的光学表征

图3. CsPbBr3 NCs的温度依赖性光动力学

在强约束厚度下，kr值随1D CsPbI3长度的增加而增加，但当长度接近激子玻尔直径时，趋于平稳。需注意，在激子玻尔直径以下，kr值随着1D CsPbI3长度的增加而增加，因为明亮激子的振子强度的增加超过了约束引起的激子跃迁能的改变。计算表明，在强约束区（1.3~1.9 nm），kr值随厚度的增加而增加。2.4 nm（507 μs-1）和3.2 nm（550 μs-1）CsPbBr3 NRs的kr测量值弱符合趋势，但总衰减率kamp从2.4 nm（293 μs-1）下降到3.2 nm（187 μs-1）。

2.4 nm NRs的PLQY近100%，而3.2 nm NRs的PLQY为77%，表明额外的阱态阻碍了有效的发射。在NCs厚度足够的情况下，激子扩散时间随NCs长度的增加而增加。此外，该模拟表明，捕获/去捕获机制的存在对于观察长寿命激子衰变至关重要，揭示了1D CsPbBr3中激子扩散和阱态之间的相互作用。

图4. 1D卤化物钙钛矿的理论计算

文献信息

Exploring the Structural Origins of Optically Efficient One-Dimensional Lead Halide Perovskite Nanostructures. J. Am. Chem. Soc., 2025, https://doi.org/10.1021/jacs.4c18320.

来源：MS杨站长