摘要：近中性的碳酸氢根（HCO3-）水溶液在呼吸、矿化和催化中发挥着重要作用，然而水合CO2、HCO3-和CO32-之间的相互转化以及在这种质子缺乏条件下相关的质子转移仍未被揭示。
近中性的碳酸氢根（HCO3-）水溶液在呼吸、矿化和催化中发挥着重要作用，然而水合CO2、HCO3-和CO32-之间的相互转化以及在这种质子缺乏条件下相关的质子转移仍未被揭示。
2024年10月23日，电子科技大学崔春华教授在国际顶级期刊Nature Sustainability发表题为《Bicarbonate-mediated proton transfer requires cations》的研究论文，吴千宝、Na Yang为论文共同第一作者，崔春华教授为论文通讯作者。
崔春华，电子科技大学教授。2011年在中国科学技术大学维尺度国家实验室获得博士学位（导师：俞书宏院士），随后加入德国柏林工业大学进行博士后研究（导师：Peter Strasser教授）；2014年在美国圣母大学进行博士后研究，并于同年在瑞士苏黎世大学URPP LightChEC项目独立开展研究工作。2017年入职电子科技大学基础与前沿研究院。主持多项国家自然科学基金（面上），参与科技部重点研发计划。担任Nat.Nanotech.、Nat.Catal.、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.等多个国际期刊审稿人。担任Chinese Chemical Letters编委、Smart Molecules青年编委。
崔春华教授的研究旨在通过模型催化剂结合原位电化学谱解决小分子电催化转化相关的科学问题，做无法被AI取代的学术研究。截止目前在Science、Nat. Mater.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew.等国际期刊上共发表论文90余篇，撰写2部英文著作章节。文章总引用>7400次，引用超过100次论文20篇，单篇最高引用>1000次，H因子42。
在此，研究人员揭示了阳离子使HCO3–通过与pH无关的过程自解离成OH–和 CO2，其中CO2水合和随后酸碱反应中的质子转移导致HCO3–和H2O之间氧同位素的整体交换，该过程通过氧同位素标记的拉曼光谱进行了追踪。
利用冠醚将HCO3-从阳离子中分离出来会阻碍HCO3-解离和后续反应。进一步的分子动力学模拟表明，HCO3-和水合阳离子之间的相互作用驱动HCO3-解离。
这项研究表明，HCO3-与阳离子耦合后会形成一个天然的质子通道。
综上，本文研究了在接近中性的条件下，阳离子如何促进HCO3–自解离成OH–和CO2，并通过分子动力学模拟揭示了这一过程中HCO3–与水合阳离子之间的相互作用。研究发现，阳离子的存在使得HCO3–能够通过一个与pH无关的过程自解离，进而在酸碱反应中实现质子的转移和氧同位素的全面交换。
这项研究不仅增进了对HCO3–在质子转移和同位素交换中作用的理解，还提出了在质子缺乏条件下的自然质子通道机制。这一发现对于理解生物体如何在中性条件下进行呼吸、矿化和催化等生命活动具有重要意义，同时也为电化学CO2还原、碳酸盐的形成和转化等能源和环境相关的领域提供了新的视角和潜在的应用前景。
Wu, Q., Yang, N., Xiao, M. et al. Bicarbonate-mediated proton transfer requires cations. Nat. Commun. 15, 9145 (2024)
来源：华算科技
