摘要:光催化(PEC)硝酸盐还原在太阳能到氨(NH3)转化方面展示出巨大的潜力。然而,传统催化剂的低电子密度和无序的电子传导造成了其性能有限和法拉第效率低的现状。2025年3月25日,西安交通大学杨贵东、李贺在国际知名期刊 Advanced Materials上发表
光催化(PEC)硝酸盐还原在太阳能到氨(NH3)转化方面展示出巨大的潜力。然而,传统催化剂的低电子密度和无序的电子传导造成了其性能有限和法拉第效率低的现状。2025年3月25日,西安交通大学杨贵东、李贺在国际知名期刊 Advanced Materials上发表了题为《Efficient Photoelectrocatalytic Synthesis of Ammonia by Superionic Conductor with Mixed Ion/Electron Conduction》的研究论文,汪夏新为论文第一作者,杨贵东、李贺为论文共同通讯作者。
杨贵东,教授,博导,国家级青年人才,2005年学士毕业于中国石油大学,2010年博士毕业于中国石油大学,为英国牛津大学联合培养博士,2011年任西安交通大学讲师,2014年12月晋升为副教授,2019年1月破格提拔为教授。主要从事催化反应工程的研究工作,以第一/通讯作者国内外学术期刊发表论文70余篇,其中多篇文章发表在催化学报、Angew. Chem.、ACS Catal.、Appl. Catal. B、Nano Energy、Chem. Eng. Sci.、Chem. Eng. J.等高质量期刊,累计被引用4000 余次,10篇论文入选ESI热点论文和高被引论文。
李贺,助理教授,主要从事纳米限域结构光电催化剂的可控制备及性能研究。近年来,在强化光电催化反应中载流子分离、反应分子扩散吸附等方面开展了相关的研究工作。相关成果发表在Chemical Engineering Science、ACS Catalysis、Nano Energy等期刊上,其中第一作者发表SCI论文六篇,ESI高被引论文1篇,正封面文章1篇;累计影响因子139.42。
在本文中,作者通过向FePS3催化剂的范德华力固定层中引入锂离子,开发了一种FePS2.66Li0.87超离子导体(SIC)。这种层状晶体框架能够在室温下实现高浓度锂离子的限域和长程扩散,将传导机制从电子传导转变为混合离子/电子传导。典型的纳米流体离子传导,使得该材料在室温下具有16.4 mS cm-1的高离子电导率,以及增强的5×10-6 S cm-1的电子电导率。此外,层间移动的锂离子增强了Fe的低能3dyz轨道与NO3-的空2a2反键轨道之间的相互作用。该材料实现了134.18 µmol cm-2 h-1的出色PEC氨产量,法拉第效率达到96.95%,相应的太阳能到NH3的转换效率为57.13%,为实现可持续氨生产提供了一条有前景的途径。
图1:催化剂的制备与形貌表征
图2:光电化学性能测试
图3:锂离子的化学环境与扩散机制
图4:机理研究
图5:轨道相互作用与电子结构分析综上,作者开发了一种基于FePS2.66Li0.87的超离子导体(SIC),通过在FePS3催化剂的范德华力固定的层间引入锂离子,实现了高效的光电化学(PEC)硝酸盐还原合成氨(NH3)。实验结果揭示了锂离子在层间结构中的扩散机制及其对电子结构的调控作用,为设计新型超离子导体催化剂提供了理论基础。该成果不仅为可持续氨生产提供了新的高效途径,还为超离子导体在能源转换领域的应用开辟了广阔前景。
Efficient Photoelectrocatalytic Synthesis of Ammonia by Superionic Conductor with Mixed Ion/Electron Conduction. Adv. Mater., (2025) https://doi.org/10.1002/adma.202500446.
来源:MS杨站长