摘要:2024年12月2日,斯坦福大学鲍哲南院士、崔屹院士在国际顶级期刊Nature Chemistry发表题为《Electrochemical formation of bis(fluorosulfonyl)imide-derived solid-electrol
双(氟磺酰)亚胺锂基液体电解质有望在下一代锂金属电池中实现高库仑效率和长循环寿命。然而,阴离子在固体-电解质界面相形成中的作用仍不清楚。
2024年12月2日,斯坦福大学鲍哲南院士、崔屹院士在国际顶级期刊Nature Chemistry发表题为《Electrochemical formation of bis(fluorosulfonyl)imide-derived solid-electrolyte interphase at Li-metal potential》的研究论文,余维来为论文第一作者,鲍哲南院士、崔屹院士为论文共同通讯作者。
鲍哲南,斯坦福大学化学工程系教授,中国科学院外籍院士,美国国家科学院院士,美国国家工程院院士,美国艺术与科学院院士,美国国家发明家学院院士。南京大学1987级本科生,1990年大学三年级时移民到美国。1991年,在还没有获得本科学位的情况下,鲍哲南被芝加哥大学破格录取为公费研究生,并选择华裔高分子化学家于鲁平作为导师。1995年获芝加哥大学博士学位,同年被贝尔实验室录用为正式研究人员。2004年加入美国斯坦福大学。
鲍哲南院士的研究范围包括化学、材料科学、能源、纳米电子学和分子电子学等领域。她开创了多个用于有机电子材料的设计理念,使得柔性电子电路和柔性显示成为现实。已发表700多篇论文和80多项美国专利,被引超过18.5万次,谷歌学术H指数为225。
崔屹,斯坦福大学材料科学与工程系终身教授,美国国家科学院院士,欧洲工程院院士。1998年本科毕业于中国科学技术大学,2002年博士毕业于哈佛大学(导师:国际顶尖化学家Charles Lieber);2003-2005年在加州大学伯克利分校从事博士后研究(导师:Paul Alivisatos);2005年加入斯坦福大学。
崔屹院士的主要研究方向为纳米材料在能量存储、光伏器件、拓扑绝缘体、生物及环境等方向的应用。被引超过31.4万次,谷歌学术H指数为281。
在这里,作者将电化学分析和X射线光电子能谱测量(无论是否进行样品洗涤)与计算模拟相结合,提出电解质分解的反应路径,并将界面相组分溶解度与钝化功效相关联。
作者发现,并非所有源自界面相形成反应的产物都会并入所产生的钝化层中,其中很大一部分存在于液体电解质中。
作者还发现,通过加入更多阴离子分解产物,高性能电解质可以提供充分钝化的界面,从而最大限度地减少电解质分解。
总的来说,这项工作提出了一种耦合电化学和表面分析的系统方法,以描绘固体-电解质界面形成的全面图景,同时确定高性能电解质的关键属性,以指导未来的设计。
图1:在铜电极表面形成界面相(SEICu)的电化学活性图2:FSI衍生的SEI化学的基本步骤的关键反应产物图3:在Li(100)表面上FSI-分解的AIMD模拟图4:依赖E的SEICu成分图5:对比不同高性能电解质的界面反应性和钝化性能图6:将SEICu的化学成分、形成和钝化进行联系综上,这篇论文通过电化学分析和X射线光电子能谱(XPS)测量,结合计算模拟,研究了双(氟磺酰)亚胺锂基液体电解质在形成固态电解质界面(SEI)过程中的分解反应路径,揭示了SEI成分的溶解度与钝化效果之间的关系。研究发现,高性能电解液能够通过最小化电解质分解,有效地将更多的阴离子分解产物整合到SEI中,从而实现对锂金属负极的充分钝化,这对于提高下一代锂金属电池的库仑效率和循环寿命具有重要意义。
该研究的成果不仅增进了对SEI形成机制的理解,还为设计能够实现更有效SEI钝化的液态电解质提供了指导原则,这对于开发高能量密度、长循环寿命的锂金属电池技术具有重要的应用前景;也对于电动汽车、大规模储能系统等依赖高效率能源存储技术的行业具有潜在的应用价值。
Yu, W., Lin, KY., Boyle, D.T.et al. Electrochemical formation of bis(fluorosulfonyl)imide-derived solid-electrolyte interphase at Li-metal potential. Nat. Chem. (2024).
来源:华算科技