摘要：单原子催化剂(SACs)由于其高效的金属原子利用、高催化活性和可调节的电子特性在水处理中引起了广泛关注。具体而言，SACs对于产生各种活性物种至关重要，这些物种对于多样化的废水处理是必不可少的。然而，在真实的废水环境(特别是酸性环境)中，SACs活性金属中心的

单原子催化剂(SACs)由于其高效的金属原子利用、高催化活性和可调节的电子特性在水处理中引起了广泛关注。具体而言，SACs对于产生各种活性物种至关重要，这些物种对于多样化的废水处理是必不可少的。然而，在真实的废水环境(特别是酸性环境)中，SACs活性金属中心的不饱和配位环境使得它们与其他异质催化剂相比不太稳定，通常导致金属中心浸出和扩散到水中，损害催化性能。

此外，合成SACs通常涉及复杂而苛刻的技术，以实现针对特定氧化剂系统的活性物种的选择性调节，限制了它们在不同系统中的适用性。然而，关于将这些SACs应用于其他氧化剂系统的报道还很少。设计一种能够在各种氧化剂系统中有效激活和选择性生成活性物种的通用SACs，仍然是一个未被探索的领域。

近日，重庆大学陈飞课题组选择了ZnO作为开发和构建原始SAC的载体材料，研究重点关注非对称氧化剂过氧单硫酸盐(PMS)和过乙酸(PAA)。

利用密度泛函理论(DFT)进行精确预测，研究人员巧妙地设计了一种具有表面羟基化和非对称Co-O-Zn配置的SAC。这种结构有效地激活了PMS和PAA，分别达到了86%和89%的高利用率。这使得磺胺甲恶唑(SMX)的异常快速降解，在6分钟内几乎完全去除。

测量的归一化动力学常数分别为586.7和427.8 min-1 M-1，显著超过了以前研究报道的动力学常数值。此外，这种SAC在PMS和PAA体系中表现出优异的选择性，SO4•-和1O2生产选择性分别为96.4%和95.1%。

深入的DFT计算表明，ZnO上的表面羟基在调节两种氧化剂的吸附构型方面发挥了关键作用，从而使各自体系中的活性物种能够选择性地产生。考虑到两个体系中产生的反应物种的特殊性质，采用了不同的处理方案。在SO4•-主导的体系中，重点处理电子缺陷型苯甲酸废水，中试规模的实验表明，经过多次连续处理后，去除效率接近100%；在1O2主导的体系中，该方法应用于高价化学品的转化，实现了苯醇向苯甲醛的转化，选择性达到89%。此外，使用斑马鱼、小麦和大肠杆菌实验进行的综合毒性评估证实了降解产物的无毒性。

综上，该项研究展示了单一催化剂在一系列氧化剂系统中的多功能性，并创造了针对其特性量身定制的独特应用，这种多功能性为开发先进的水净化和高价值化学转化反应SAC提供了一种新策略。

Surface-hydroxylated single-atom catalyst with an isolated Co-O-Zn configuration achieves high selectivity in regulating active species. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-025-57560-9

陈飞，重庆大学特聘教授，博士生导师。2013年获得安徽师范大学学士，2018年获湖南大学博士，2020年中国科学技术大学博士后出站，2020-至今担任重庆大学环境与生态学院硕导/博导。主要研究方向为：高级氧化技术应用于污废水处理、新兴污染物在环境中的行为及去除机制、环境功能性纳米材料的设计与多功能应用、废水资源化利用与高价值产品合成。在PNAS、Nat. Commun.等期刊发表多篇论文。长期担任《PNAS》、《Nature Communications》、《Nature Water》、《Nature Catalysis》、《Advanced Materials》、《Water Research》、《Environmental Science & Technology》等国际期刊审稿专家。

来源：朱老师讲VASP