摘要:电化学二氧化碳还原(ECO₂RR)为将温室气体转化为高附加值化学品或燃料提供了可行路径,其中一氧化碳(CO)因其经济高效、清洁低耗成为研究重点。尽管贵金属(Ag、Au、Pd等)催化剂已实现高选择性和工业级电流密度,但其昂贵、资源稀缺及稳定性差限制了大规模应用。
评论人:宁夏大学慕海强
研究背景
电化学二氧化碳还原(ECO₂RR)为将温室气体转化为高附加值化学品或燃料提供了可行路径,其中一氧化碳(CO)因其经济高效、清洁低耗成为研究重点。尽管贵金属(Ag、Au、Pd等)催化剂已实现高选择性和工业级电流密度,但其昂贵、资源稀缺及稳定性差限制了大规模应用。
相对而言,过渡金属与氮掺杂碳基材料制备的催化剂成本低、资源丰富,且表现出优异的ECO2RR性能。镍基催化剂尤其在CO产率方面表现突出,但多集中于中性或碱性体系,酸性介质下易受析氢反应(HER)竞争、催化剂稳定性差、碳酸盐沉淀等问题制约。实现跨pH通用、具备高电流密度和选择性的低成本ECO2RR催化剂,仍是工业化制备CO的重大挑战。
文章内容概述:
该项工作介绍了一种氮掺杂碳负载镍纳米颗粒(Ni-NPs/N-C)催化剂,能够在宽pH范围(pH 1–14)内高效ECO2RR生成CO,并实现工业级电流密度(175.9–325.2 mA cm-2)。该催化剂在强酸性(pH 1)、中性(pH 7.2)和强碱性(pH 14)条件下均表现出接近100%的CO法拉第效率(FE),展现出优异的pH普适性。
研究发现,Ni纳米颗粒(Ni-NPs)的(111)晶面能够优化催化剂界面微环境,调节局部pH,从而促进CO2质子化形成关键中间体*COOH(ΔG=0.16 eV),并加速CO脱附,有效抑制析氢反应(HER)。值得注意的是,在强酸性条件下,CO2利用率高达56.3%,分别是中性和碱性条件下的1.5倍和1.8倍,表明酸性电解体系在CO₂转化效率上的优势。
通过原位红外光谱和密度泛函理计算,作者揭示了Ni-NPs/N-C催化剂通过加速质子传输动力学,优化ECO2RR反应路径,从而提高催化活性和选择性。该研究不仅为开发高效pH通用型CO2电解技术提供了新策略,也为工业级CO2电还原系统的设计提供了重要参考。
文中使用的先丰产品
单层氧化石墨烯(编号:XF002-1 货号:100003)
对先丰产品和服务的评价:
先丰纳米的氧化石墨烯在材料制备及性能产生中作用关键。制备时,它作为分散基底,助力Ni-NPs在氮掺杂碳中分布均匀,增强材料稳定性。性能上,其高导电性促进电荷传输,加快反应速率,提升二氧化碳还原效率,且在不同pH电解液中均能维持良好性能。
使用先丰产品发表的文章:
Mu, H.; Shan, P.; Li, F*. et al. Enhanced pH-universal industrial-level CO2 reduction in N-doped carbon with nickel particles active sites via accelerated proton transport kinetics. Carbon, 2025, 237: 120096. (IF=10.5)
Mu, H.; Li, Y.A.; Wang, X. et al. Tuning N coordination environment in Ag-N-C single atom catalysts for efficient electrochemical CO2-to-Ethanol conversion. J. Colloid Interface Sci. 2024, 654, 1177-1185. (IF=9.4)
宁夏大学/六盘山实验室李晶/李丰团队
研究方向:电化学能源转换材料的构筑及性能研究(电解水制氢、CO2还原、燃料电池等)
XF002-1 单层氧化石墨烯
片径:0.5~5 μm
厚度:0.8-1.2 nm
纯度:约99%(EDS测试)
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来源:阿曼科学大全