摘要：近日微软研究院推出了一个叫Skala的深度学习泛函。据称，该泛函根据meta - GGA的输入，便可得到non - local functional的信息，从而达到化学精度（chemical accuracy）。

近日微软研究院推出了一个叫 Skala 的深度学习泛函。据称，该泛函根据meta - GGA的输入，便可得到non - local functional的信息，从而达到化学精度（chemical accuracy）。

Skala 比较聪明的创新点是，深度学习模型开一个旁路，通过粗糙格点通信实现non - local functional。

熟悉KSDFT的朋友都会知道Jacob之梯。承诺泛函包含更多密度、或者轨道信息便可以进入化学精度的极乐世界。

（出处： Sérgio F. Sousa， J. Phys. Chem. A 2007, 111, 42, 10439–10452 ）

KSDFT最开始只有电子云密度信息(LDA)，后来有了密度梯度(GGA)，再后来交换项x融入了HF，有了杂化泛函。于是KSDFT爬梯活动一发不可收拾，后来关联项c掺入了MP2的电子相关，被称为双杂化。后来密度部分掺入动能密度（轨道Laplacian），被称为metaGGA。这些泛函都被称为local或者semi - local泛函，也就是说密度泛函只与附近密度有关，积分也就是一套格点加和积分。

于是很多人会想到，考虑全局密度信息也许能让KSDFT更准确。于是就有了non - local functional。这类泛函会有个积分核(kernel)，双重积分计算起来耗时且复杂。

这些非局域泛函提出，大部分是为了解决色散问题（long - range correlation）。如果读者想体验，可以试试Van Voorhis等人提出的VV系列泛函。

微软团队最核心创新点就是试图用meta - GGA的密度信息(semi - local)得到nonlocal 的信息。

Skala泛函形式：

输入就是meta - GGA的格点信息（7套格点），输出是 , 被称为增强因子(enhancement factor)。学习目标是反应能，最终目标是原子化能达到化学精度。

训练过程设计也是很巧妙。解决了DFT格点训练的几个难题。

预训练阶段

模型被训练来预测反应能量，损失函数是一个直接的能量回归项。输入的密度使用的是近似泛函 B3LYP 所生成的，而训练标签 是从高精度的波函数计算中提取的，方法是用 B3LYP 的 KS 轨道计算出其他能量项，并将其从总能量中扣除。

微调阶段

为了解决第 3 个挑战，模型在训练时不再依赖固定的输入密度，而是使用它自己在自洽场（SCF）过程中动态生成的密度。这样可以减少模型在预训练时基于固定密度所得结果，与实际使用时基于自身生成密度所得到结果之间的精度差异。值得注意的是，这一过程不需要对 SCF 循环进行反向传播，从而避免了计算复杂性。微调期间，作者会在验证集上同时监控两项指标：一是上述提到的精度差距是否在缩小，二是模型自洽密度的准确性是否提升，具体通过与文献中提供的精确偶极矩对比来衡量。当模型生成的密度不再改进，而精度差距仍在减少时，微调过程便告一段落。

GMTKN55训练集里面原子化能比较准。

计算速度跟同类比较也不慢。

开旁路用粗糙格点去构造非局域泛函，是个很有效的方法，从结果看，也实实在在解决了问题，但并不是真正的nonlocal泛函。

这篇论文如果要经过同行评议，一定会受到学术圈审稿人的挑战，因为他们的创造的“non - local”泛函并没有展示色散能（dispersion）的计算结果。就如之前所说，non - local functional的提出很大一部分就是为了解决色散能问题。色散能算不对，就很难说non - local functional了。他们说的non - local functional只是神经网络里面的格点通信，是一种为了合法化（legitimation）而套入物理概念，势必导致DFT方法开发者的震怒。当然，很多用户不会纠结这个问题，因为加上D3半经验矫正就好了。

他们首先公布了数据集。非常感谢他们的行为，因为我们也在训练一个模型，标记数据占用很多机时。

我觉得模型权重很快就会公布。而且他们代码写到了PySCF框架里面，很快就能惠及全社区。

数据集地址：

论文地址：

来源：寂寞的咖啡