摘要：电化学两电子氧还原反应(2e−ORR)为简便、安全和低成本生产H提供了一种可持续的方法。近年来，通过2e
电化学两电子氧还原反应(2e−ORR)为简便、安全和低成本生产H提供了一种可持续的方法。近年来，通过2e−2目前人们开发了在酸性条件下电合成H2的技术，但催化剂在酸性条件下动力学迟缓和稳定性不足。在中性/近中性溶液中生产H具有较高的工业价值，不需要复杂的后续处理。海水具有优良的导电性和方便获取，已成为电化学合成H2离子对海水电化学系统具有阻断作用。有研究报道，催化剂外层有氮掺杂碳时，Cl−对催化剂的吸附明显降低，其在海水中的稳定性大大提高。此外，与金属催化剂相比，无金属碳基催化剂的Cl−吸附能力相对较弱，结构更稳定，在海水环境中电合成H22
−自掺杂富缺陷纳米碳电催化剂(NO-DC700)，其在海水环境下具有良好的2eORR活性、选择性和稳定性。实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，石墨氮掺杂显著提高了碳材料的ORR活性，然而它也增强了*OOH的吸附，导致了O-O键的裂解，形成了H222电合成的理想活性位点，其协同效应诱导理想的*OOH吸附能，并显示出良好的抗Cl−吸附能力。
性能测试结果显示，在海水中，NO-DC700生产速率高达4997 mg L−1−1，法拉第效率为96.5%，在连续20小时运行期间产生的H222在有效降解有机污染物和灭活海藻方面显示出了巨大的潜力，使其成为一个很有前途的环境修复候选材料。总的来说，该项工作为研究了不同氮-氧构型对*OOH的调控作用，为用于海水中生产H2A chlorine-resistant self-doped nanocarbon catalyst for boosting hydrogen peroxide synthesis in seawater.Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202419049
来源：华算科技
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