摘要:2025年1月7日,中国科学技术大学江海龙教授团队在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Scalable and Low-energy Synthesis of Metal-organic Fra
通过低能耗合成金属有机骨架材料(MOFs)一直是实际应用中的长期目标,但同时也是一个巨大的挑战。
2025年1月7日,中国科学技术大学江海龙教授团队在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Scalable and Low-energy Synthesis of Metal-organic Frameworks by a Seed-mediated Approach》的研究论文,韩文涛博士为论文第一作者,江海龙教授为论文通讯作者。
在此,作者通过简单地将晶体种子引入反应系统,开发了一种在低至50°C的温度下低能耗MOF生长策略。
MOFs以比低温下常规溶剂热合成高几十倍的生长速率在晶体种子表面上连续生长,所得MOFs具有与溶剂热合成后相似的高结晶度、孔隙率和稳定性。
值得注意的是,所合成的MOFs具有Lewis酸性的高密度结构缺陷,从而在取代芳烃的碘化反应中显示出比常规溶剂热方法合成的MOFs高一个数量级以上的活性。
这种低能耗的合成方法很容易扩大规模,这将是MOF行业梦想中的重要一步。
图1:晶体种子上低能MOF的生长
图2:MOF-808seed与种子介导合成MOF-808的比较
图3:种子介导的表面生长
图4:催化C-H碘化反应
图5:种子介导法放大合成MOF-808
综上,作者提出了一种在低温下通过种子介导合成低能耗MOF的策略。
通过加入少量预制的MOF种子,诱导前驱体在种子晶体的外表面生长,在接近室温的条件下高效地合成相应的MOF产物。
所得的MOFs不仅具有与种子相当的结晶度、孔隙率和稳定性,还表现出新的形貌和额外的介孔。
值得注意的是,在种子介导MOFs中出现的强Lewis酸性导致其催化2-甲氧基萘芳香化的活性比种子MOFs高10倍。
此外,种子介导的低能耗MOF合成可以在不损失材料质量的情况下成功规模化,证明了其在大规模合成中的应用前景。
这项工作为低能耗合成具有工程孔隙和缺陷特征的MOFs开辟了新方向,为大规模低温合成MOFs铺平了道路。
Scalable and Low-energy Synthesis of Metal-organic Frameworks by a Seed-mediated Approach. Angewandte Chemie International Edition, 2025. https://doi.org/10.1002/anie.202421942.
来源:华算科技